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固態(tài)無(wú)鋰負(fù)極電池的綜述文章

鋰電聯(lián)盟會(huì)長(zhǎng) ? 來(lái)源:鋰電聯(lián)盟會(huì)長(zhǎng) ? 作者:鋰電聯(lián)盟會(huì)長(zhǎng) ? 2022-06-09 10:58 ? 次閱讀

商用鋰離子電池自20世紀(jì)90年代問(wèn)世以來(lái),在過(guò)去的30年里對(duì)我們的社會(huì)產(chǎn)生了深遠(yuǎn)的影響。然而目前商用電池的能量密度大部分限制在約300 Wh kg?1,還不能完全滿足當(dāng)代社會(huì)在消費(fèi)電子、電動(dòng)汽車(chē)?yán)m(xù)航等方面不斷增加的儲(chǔ)能需求。金屬鋰負(fù)極的使用對(duì)于大幅提高電池的能量密度非常關(guān)鍵。更進(jìn)一步,針對(duì)一個(gè)給定的鋰化正極體系,匹配無(wú)鋰負(fù)極電池能提供最大的質(zhì)量能量密度。同時(shí),使用固態(tài)電解質(zhì)替換傳統(tǒng)有機(jī)可燃液態(tài)電解液,有望從根本上提升電池安全性。因此,固態(tài)無(wú)鋰負(fù)極電池(Anode-free solid-state lithium battery, AFSSLB)的研究是突破電池續(xù)航焦慮和安全隱患的重要前沿陣地。

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圖1.固態(tài)無(wú)鋰負(fù)極電池(AFSSLB)與商業(yè)鋰離子電池的對(duì)比示意圖

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圖2.無(wú)鋰負(fù)極電池的關(guān)鍵發(fā)展進(jìn)程。上面為固態(tài)體系無(wú)鋰負(fù)極電池(黃色標(biāo)記),下面為液態(tài)體系無(wú)鋰負(fù)極電池(藍(lán)色標(biāo)記)

【工作介紹】

近日,清華大學(xué)化工系張強(qiáng)教授團(tuán)隊(duì)針對(duì)這一重要課題,在Advanced Energy Materials上發(fā)表了固態(tài)無(wú)鋰負(fù)極電池的綜述文章(Anode-Free Solid-State Lithium Batteries: A Review)。第一作者為黃文澤博士,通訊作者為張強(qiáng)教授和趙辰孜博士。該文章從固態(tài)無(wú)鋰負(fù)極電池的基本原理出發(fā),逐步梳理影響其電化學(xué)性能的關(guān)鍵科學(xué)問(wèn)題,總結(jié)了近年來(lái)在固態(tài)電解質(zhì)開(kāi)發(fā)、人工界面層設(shè)計(jì)以及集流體改性等方面的相關(guān)工作,最后對(duì)這一新興的重要領(lǐng)域進(jìn)行展望,旨在為面向下一代高能量密度、高安全性的固態(tài)無(wú)鋰負(fù)極電池發(fā)展提供思路和啟發(fā)。

【內(nèi)容表述】

1. 固態(tài)無(wú)鋰負(fù)極電池面臨的挑戰(zhàn)

與傳統(tǒng)的鋰金屬電池相比,固態(tài)無(wú)鋰負(fù)極電池因?yàn)闆](méi)有富余的鋰來(lái)填補(bǔ)不可逆的鋰損失,因此其電化學(xué)性能幾乎完全受限于金屬鋰沉積和脫出效率。為提升電池的循環(huán)性能,就必須要提高電池的庫(kù)倫效率(CE),克服固態(tài)無(wú)鋰負(fù)極電池面臨的挑戰(zhàn):

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圖3.鋰金屬沉積脫出過(guò)程中的失效耦合關(guān)系

(1)金屬鋰的高還原性。金屬鋰與固態(tài)電解質(zhì)的反應(yīng)會(huì)消耗活性鋰,如果反應(yīng)產(chǎn)物不能阻隔還原反應(yīng)的進(jìn)一步發(fā)生,則活性物質(zhì)會(huì)不斷減少,最終導(dǎo)致電池容量不可逆衰減;

(2)金屬鋰的異相形核生長(zhǎng)。負(fù)極側(cè)金屬鋰在集流體上異相形核生長(zhǎng),一旦形核位點(diǎn)不均勻,將會(huì)影響后續(xù)的沉積行為,引起枝晶生長(zhǎng),最終導(dǎo)致電池短路失效;

(3)金屬鋰沉積、脫出時(shí)伴隨巨大體積和內(nèi)應(yīng)力變化。無(wú)鋰負(fù)極由于沒(méi)有預(yù)存的金屬鋰,在沉積和脫出的過(guò)程中負(fù)極的體積變化是無(wú)限的,產(chǎn)生的巨大內(nèi)應(yīng)力變化不僅會(huì)影響界面接觸,嚴(yán)重的還會(huì)破壞電解質(zhì)的穩(wěn)定結(jié)構(gòu);

(4)鋰離子傳輸分布的不均勻性。固態(tài)電解質(zhì)制備時(shí)引入的缺陷、雜質(zhì)等耦合上述問(wèn)題,將導(dǎo)致電場(chǎng)集中,引起鋰離子的不均勻傳輸,造成循環(huán)過(guò)程中共形界面的破壞。而由于固態(tài)電解質(zhì)的不可流動(dòng)性,一旦電荷集中的現(xiàn)象發(fā)生,將難以通過(guò)后續(xù)的循環(huán)進(jìn)行修復(fù)。

為了提高固態(tài)無(wú)鋰負(fù)極電池的性能,迫切需要對(duì)電池結(jié)構(gòu)進(jìn)行良好構(gòu)筑,并通過(guò)先進(jìn)的表征手段深入了解負(fù)極金屬鋰的沉積和脫出行為以及它們對(duì)電池循環(huán)性能的影響。

2. 目前國(guó)內(nèi)外的研究進(jìn)展

為提高金屬鋰沉積和脫出的效率,必須綜合考慮上述存在的挑戰(zhàn),以促進(jìn)有利的金屬鋰沉積形態(tài),確保形成良好的共形界面,保證鋰離子的順利傳導(dǎo)。目前提高循環(huán)性能的策略主要集中在:(1)電解質(zhì)設(shè)計(jì),(2)界面修飾,以及(3)集流體改性。

(1)電解質(zhì)設(shè)計(jì)

很多固態(tài)電解質(zhì)在熱力學(xué)上對(duì)金屬鋰是不穩(wěn)定的。因此,設(shè)計(jì)一種具有高離子導(dǎo)率的電解質(zhì)并在界面上形成對(duì)金屬鋰穩(wěn)定的鈍化層一直是研究人員的目標(biāo)。

硫化物電解質(zhì)具有極高離子電導(dǎo)率,被認(rèn)為是最有希望在電動(dòng)汽車(chē)中獲得應(yīng)用的固態(tài)電解質(zhì),但其對(duì)金屬鋰不穩(wěn)定性往往限制性能的發(fā)揮。為此,研究人員開(kāi)發(fā)了一種無(wú)Ge的硫化物L(fēng)GPS型超離子導(dǎo)體,在第一次循環(huán)中表現(xiàn)出高達(dá)90%的庫(kù)倫效率,遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于原LGPS所表現(xiàn)出的61%,并且在隨后的循環(huán)中庫(kù)倫效率穩(wěn)定在95%以上。此外,由于氧化物電解質(zhì)具有更高的化學(xué)/電化學(xué)穩(wěn)定性,且不易與原位沉積的鋰發(fā)生反應(yīng),因此也有希望制備固態(tài)無(wú)鋰負(fù)極電池。例如,具有較高穩(wěn)定性的Li7La3Zr2O12(LLZO)可以與NCA正極匹配,原位沉積的金屬鋰可以被穩(wěn)定地沉積和脫出,具有較高的庫(kù)倫效率。

(2)界面修飾

一個(gè)設(shè)計(jì)良好的界面保護(hù)層不僅可以降低局部電流密度,誘導(dǎo)均勻的鋰沉積,還可以改善鋰沉積層與基材的粘附性,形成具有良好機(jī)械性能和均勻通量的固態(tài)電解質(zhì)界面層,有效抑制沉積的鋰和電解質(zhì)之間的副反應(yīng)。例如,通過(guò)化學(xué)氣相沉積法在銅上生長(zhǎng)的超薄多層石墨烯,實(shí)現(xiàn)了界面層的高機(jī)械穩(wěn)定性。這種輕質(zhì)的涂層有許多優(yōu)點(diǎn),如改善鋰在基材上的附著力,改善電極界面的潤(rùn)濕性,以及在循環(huán)過(guò)程中促進(jìn)鋰離子流動(dòng)。此外,石墨烯層具有較高的楊氏模量,可抑制鋰枝晶的生長(zhǎng)。最近,研究人員設(shè)計(jì)了銀–碳納米復(fù)合層,以促進(jìn)鋰離子均勻流動(dòng),實(shí)現(xiàn)金屬鋰的均勻沉積。銀納米顆粒降低了鋰的形核以及表面擴(kuò)散能壘,而碳黑主要起到了阻隔的作用。Ah級(jí)軟包電池表現(xiàn)出高能量密度(》900 Wh L?1)和出色的循環(huán)壽命(》1,000次)。然而,該銀–碳復(fù)合材料的確切工作原理仍不十分清楚,需要進(jìn)一步研究這種混合離子電子導(dǎo)體界面層中的離子和電子輸運(yùn)行為。

(3)集流體改性

改善無(wú)鋰負(fù)極電池循環(huán)性能的另一個(gè)策略是通過(guò)改性集流體基材使金屬鋰沉積均勻。合理選擇集流體的材料和通過(guò)預(yù)處理改變集流體的微觀結(jié)構(gòu)是提高無(wú)鋰負(fù)極電池性能的有效策略。金屬鋰的形核過(guò)電位是研究鋰異相形核生長(zhǎng)的重要參數(shù),高度依賴于沉積基材的表面特性。較低的形核過(guò)電位和表面擴(kuò)散能壘有利于沉積的鋰在集流體的表面進(jìn)行二維平整生長(zhǎng)。

【展望】

作為鋰金屬電池的終極形態(tài)之一,固態(tài)無(wú)鋰負(fù)極無(wú)論在能量密度上還是在大規(guī)模制造上都具有極大的優(yōu)越性。考慮到這一新興領(lǐng)域仍處于起步階段,在以下幾個(gè)方面還需要進(jìn)一步的探索:(1)復(fù)雜的固態(tài)電池界面的演化過(guò)程仍是黑箱,通過(guò)多尺度理論模擬結(jié)合先進(jìn)的固固界面表征技術(shù)深刻理解離子跨越多相界面的輸運(yùn)機(jī)制,進(jìn)而開(kāi)展先進(jìn)材料設(shè)計(jì)和制備。(2)對(duì)電池安全性的充分理解是大規(guī)模應(yīng)用推廣的保障。未來(lái)不僅從材料設(shè)計(jì)方面提升電池單體安全性,結(jié)合大數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法構(gòu)建智能化電池檢測(cè)、失效預(yù)警、壽命預(yù)測(cè)和先進(jìn)電池管理系統(tǒng)也將提高電池使用效率和整體器件可靠性。(3)市場(chǎng)需求的拓展和電池供應(yīng)、回收等全產(chǎn)業(yè)鏈條的構(gòu)筑是實(shí)現(xiàn)商業(yè)應(yīng)用的重要條件。固態(tài)無(wú)鋰負(fù)極電池存在更多機(jī)遇與挑戰(zhàn),需政策引導(dǎo)結(jié)合市場(chǎng)驅(qū)動(dòng)。固態(tài)無(wú)鋰負(fù)極電池是先進(jìn)儲(chǔ)能技術(shù)發(fā)展的重要機(jī)遇,本文在此拋磚引玉,希望能促進(jìn)該領(lǐng)域廣泛而深入合作,以解決下一代高比能、高安全性電池面臨的性能挑戰(zhàn)。

W. Z. Huang, C. Z. Zhao, P. Wu, H. Yuan, W. E. Feng, Z. Y. Liu, Y. Lu, S. Sun, Z. H. Fu, J. K. Hu, S. J. Yang, J. Q. Huang, Q. Zhang, Adv. Energy Mater. 2022, 2201044.

DOI:10.1002/aenm.202201044

作者簡(jiǎn)介:

黃文澤,清華大學(xué)助理研究員,2014年獲得清華大學(xué)材料學(xué)院學(xué)士學(xué)位,2019年獲得東京工業(yè)大學(xué)物質(zhì)理工學(xué)院博士學(xué)位,清華大學(xué)水木學(xué)者。主要研究重點(diǎn)為固態(tài)電池,包括固態(tài)電解質(zhì)和固態(tài)金屬鋰電池

趙辰孜,清華大學(xué)助理研究員,2015年獲得清華大學(xué)材料學(xué)院學(xué)士學(xué)位,2020年獲得清華大學(xué)化學(xué)工程系博士學(xué)位,清華大學(xué)水木學(xué)者。主要研究領(lǐng)域涉及儲(chǔ)能材料界面化學(xué),包括復(fù)合金屬鋰負(fù)極和固態(tài)電解質(zhì)。

張強(qiáng)教授,清華大學(xué)長(zhǎng)聘教授,博士生導(dǎo)師,獲得國(guó)家自然科學(xué)基金杰出青年基金、教育部青年科學(xué)獎(jiǎng)、北京青年五四獎(jiǎng)?wù)隆iL(zhǎng)期從事能源化學(xué)與能源材料的研究。研究重點(diǎn)是鋰硫電池、鋰金屬電池、電催化的原理和關(guān)鍵能源材料。擔(dān)任國(guó)際期刊Angew. Chem.首屆顧問(wèn)編輯、J Energy Chem, Energy Storage Mater副主編,Matter,Adv Funct Mater, J Mater Chem A, Chem Commun, 化工學(xué)報(bào)等期刊編委。

審核編輯 :李倩

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原文標(biāo)題:張強(qiáng)教授AEM綜述:固態(tài)無(wú)負(fù)極鋰電

文章出處:【微信號(hào):Recycle-Li-Battery,微信公眾號(hào):鋰電聯(lián)盟會(huì)長(zhǎng)】歡迎添加關(guān)注!文章轉(zhuǎn)載請(qǐng)注明出處。

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    多家上市公司回應(yīng)固態(tài)電池 固態(tài)電池應(yīng)用加速

    固態(tài)電池技術(shù)采用、鈉制成的玻璃化合物為傳導(dǎo)物質(zhì),取代以往鋰電池的電解液,大大提升鋰電池的能量密度。全
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