葡萄糖檢測廣泛應用于生物、醫學、食品和環境領域。盡管基于葡萄糖氧化酶的光化學分析和電化學分析的傳感器已經商業化,但酶活性常會隨著環境的變化降低甚至失活,嚴重制約著傳感器的使用壽命并造成較高成本。除傳感電極本身外,電源和信號處理模塊也是葡萄糖傳感器系統的關鍵要素,但這些部件通常體積大、復雜且昂貴,使得研發面向現場快速檢測的便攜式、小型化的葡萄糖檢測系統面臨多重困難。此外,作為血糖狀態實時監測理想的解決方案,未來發展可植入式的微型檢測系統也需要解決電化學傳感器的供電問題、弱電信號的高效放大和顯示等問題。
據麥姆斯咨詢報道,湖南大學翁群紅教授等人通過微電子打印的方法設計并構建了一種集成微型鋅離子電型池(ZIMB)和葡萄糖傳感器的微系統(iGS-ZIMB)。ZIMB作為傳感器和系統的微型供電器件,為傳感器的供電問題提供了一種有效的解決方案,實現了血糖的現場快速檢測。系統所集成的ZIMB具有247.3μWh/cm2的能量密度和1193μW/cm2的功率密度,其集成的傳感器擁有高達464.2μA/mM/cm2的靈敏度,0.5-6.0mM的寬線性范圍,以及優異的檢測重現性。通過簡單的信號放大電路設計,可以在1.6秒的響應時間內顯示目標樣品的葡萄糖濃度。該iGS-ZIMB微系統在效率和成本方面具有突出的優勢,在現場檢測、醫學診斷、健康等方面具有廣闊的應用前景。工作以“Integration of all-printed zinc ion microbattery and glucose sensor toward onsite quick detections”為題在線發表在SusMat上。
圖1 集成葡萄糖傳感器(GS)和鋅離子微電池(iGS-ZIMB)的葡萄糖檢測系統設計
研究人員首先通過配制不同電極材料的打印墨水,實現了iGS-ZIMB的圖案化、全印刷制備。得益于印制墨水的良好性能,研究人員實現了面積小至0.35mm2的微型鋅離子電池的制備,并取得了較好的分辨率,實現了器件的串并聯打印并滿足不同的應用場景需求。這表明印刷器件在廣泛分布的儲能器件和集成電路領域的可行性與巨大應用潛力。圖2f闡述了iGS-ZIMB的工作機理,基于不同可逆的氧化還原反應,該微系統可以同時實現能量儲存與葡萄糖檢測。與傳統的傳感器和電池獨立排布的布局相比,iGS-ZIMB這種設計極大地減少了器件的占地面積、縮短了電流和信號的傳輸距離,有利于綜合電化學性能的提升。
圖2 全印刷的集成葡萄糖傳感器和鋅離子微型電池的制備
接著,研究人員對印刷的葡萄糖傳感器和微型鋅離子電池分別進行電化學性能研究。基于氧化銅的印刷葡萄糖傳感器展現出高達464.2μA/mM/cm2的靈敏度,并具有極快的響應時間(小于1.4s),這樣出色的響應時間源于工作電極和對電極之間較短的間距,以及CuO納米顆粒和集流體之間的緊密接觸。此外由于氧化銅材料穩定的化學性質,傳感器展現出良好的抗干擾能力、優異的穩定性和重復性。
圖3 印制葡萄糖傳感器和微型鋅離子電池的電化學性能
作為整個系統供能單元的微型鋅離子電池對系統的正常運轉是至關重要的。通過打印條件優化,所制備的微型鋅離子電池在0.1mA/cm2的電流密度下比容量為181.1μAh/cm2。后續的電化學測試表明所制備的電池具有出色的倍率性能,良好的循環穩定性以及柔性,這為后續向整個檢測系統穩定供能提供了可能。
在集成傳感器和供電器件后,葡萄糖傳感器的信號處理和顯示是另一個挑戰。傳統的策略主要依靠外部的電化學工作站、萬用表或專門的信號處理系統來放大微弱的電位或電流變化。然而,這些方案的缺點也很明顯,即它們通常體積龐大、復雜、昂貴,不利于開發用于現場分析檢測的小型化、集成化和便攜式設備。對此,研究人員采用了一種簡單的電路設計來放大電化學信號并顯示葡萄糖濃度。該系統的工作邏輯如圖4所示,當傳感器檢測到葡萄糖的濃度超過設定極限時,電流的增加使放大電路導通,顯示模塊被點亮。基于放大電路中不同濃度檢測極限的設定,可以通過顯示模塊的點亮與否來檢測葡萄糖濃度范圍,同時也保持著對葡萄糖的快速響應(<1.6s)。
圖4 葡萄糖檢測微系統的構建
為了進一步測定葡萄糖濃度,研究人員提出并構建了一種由四個獨立iGS-ZIMB并行排布陣列的檢測系統。其中每個設定不同的ON/OFF濃度閥值,通過相應的顯示狀態來檢測葡萄糖濃度。如圖5b所示,系統實現了對不同濃度葡萄糖的檢測與顯示,不同設定濃度檢測限下電流的變化也證實了該檢測系統運行得穩定性。此外研究人員還對血清樣品進行了測試,葡萄糖傳感器在現場檢測中表現出較高的準確度、快速的響應(<3.7s)。
圖5 陣列式葡萄糖檢測系統的構建
綜上所述,研究人員開發了一種集成化、小型便攜式的葡萄糖檢測系統用于現場快速檢測。與常見葡萄糖分析儀不同,所設計的集成葡萄糖非酶電化學傳感器和微型鋅離子電池的微型系統通過簡單的放大電路有效地實現了葡萄糖濃度的檢測和顯示。整個系統具有較好的檢測靈敏度、線性范圍、穩定性和重現性。在用于血清樣品分析時,依然保持著較短的響應時間(<3.7秒),顯示了該微型檢測系統在實際現場快速測量方面的可行性和潛力。
論文鏈接:
https://doi.org/10.1002/sus2.59
審核編輯 :李倩
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原文標題:微型鋅離子電池和葡萄糖傳感器集成系統助力血糖即時檢測
文章出處:【微信號:Micro-Fluidics,微信公眾號:微流控】歡迎添加關注!文章轉載請注明出處。
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