0 1引言

開發具有高靈敏度、高選擇性和長期穩定性的新型氣體傳感器對預防有毒氣體危害具有重要意義。12020年，中科院金屬研究所任文才團隊通過化學氣相沉積法制備出一種全新的二維范德華層狀材料MoSi2N4，具有優于MoS2的理論載流子遷移率、力學強度和穩定性，這些獨特的性質為其在氣體傳感領域的應用提供了良好的機會。

氣體傳感器的靈敏度很大程度上取決于氣體分子在表面的吸附強度。然而，理論研究表明，SO2、N2、O2、CO、CO2、NO、NO2、CH4和H2O分子在MoSi2N4單層上為物理吸附，不利于氣體的傳感性能。

過渡金屬原子的引入可以顯著增加底物與氣體分子之間的相互作用。4, 5InN、BN、C3N4和NiFe氫氧化物已經證實將Cu原子引入二維材料中可以有效地提高材料的氣敏性能和催化性能，且成本較低。4, 6-8此外，理論研究已經表明Cu的引入可以激活MoSi2N4表面相鄰的3個N原子，并顯著增強底物與NO分子之間的相互作用。

因此，Cu修飾MoSi2N4單層（Cu-MoSi2N4）可能能夠被應用在氣體傳感領域。

0 2成果簡介

基于非平衡態格林函數-密度泛函理論，采用第一性原理方法，使用鴻之微Nanodcal軟件，探索了Cu-MoSi2N4作為氣體傳感器的可行性。

研究了一系列常見氣體分子（O2、N2、CO、NO、NO2、CO2、SO2、H2O、NH3、CH4）在Cu-MoSi2N4單層上的吸附性能并以NO、NO2、CO2、CO和NH3為例，計算其電流-電壓曲線驗證Cu-MoSi2N4單層的氣敏性。 結果表明：CO、NO、NO2、NH3化學吸附于Cu-MoSi2N4表面。

電流-電壓曲線的結果直觀地說明了Cu-MoSi2N4的氣敏性能。在0.4 V和1.0 V偏置電壓下，Cu-MoSi2N4/NO、Cu-MoSi2N4/NO2和Cu-MoSi2N4/CO體系比Cu-MoSi2N4/CO2體系產生更強烈的電流-電壓響應，特別是在偏置電壓為0.4 V時，Cu-MoSi2N4/NO體系的電流值是Cu-MoSi2N4電流值的近8倍。

而Cu-MoSi2N4/NH3體系在偏置電壓為0.2 V和0.8 V時觸發了強烈的電流-電壓響應。由于電流異常降低，Cu-MoSi2N4的電流-電壓曲線與SiC、CoO和WO3納米線一樣存在負微分電阻（NDR）效應。10-12電流-電壓關系表明Cu-MoSi2N4對NO、NO2、CO和NH3分子具有較高的靈敏性。

03圖文導讀

a) 用于電子輸運特性計算的雙探針模型示意圖。b) Cu-MoSi2N4、Cu-MoSi2N4/NO、Cu-MoSi2N4/NO2、Cu-MoSi2N4/CO2、Cu-MoSi2N4/CO和Cu-MoSi2N4/NH3體系的電流-電壓關系。

0 4小結

本項目采用密度泛函理論和非平衡格林函數評價了Cu-MoSi2N4單層作為氣體傳感器的潛力。詳細考察了其吸附性能、電子輸運性質和解吸時間。計算結果表明，CO、NO、NO2和NH3分子在Cu-MoSi2N4單層上有較強的吸附，襯底與氣體分子之間存在較強的軌道雜化。

電子輸運計算（電流-電壓曲線）結果表明，Cu-MoSi2N4單層對CO、NO、NO2和NH3具有較高的靈敏度。在考慮解吸時間后發現僅有NH3在室溫下很容易從Cu-MoSi2N4單層上解吸。綜上所述，Cu-MoSi2N4單層對NH3具有較高的靈敏度和良好的解吸時間，是一種很有前途的NH3傳感器。




審核編輯：劉清