近日，新加坡國立大學(xué)仇成偉教授、上海交通大學(xué)趙長穎教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合電子科技大學(xué)畢磊教授、中國科學(xué)院上海微系統(tǒng)與信息技術(shù)研究所黎華研究員團(tuán)隊(duì)，通過對介電常數(shù)近零的磁性材料進(jìn)行結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，提出梯度近零超寬譜非互易熱輻射器件設(shè)計(jì)方法，實(shí)現(xiàn)了在中紅外波段超10 μm寬的非互易熱輻射特性，解決了目前非互易熱輻射器件受限于極窄波段和角度的問題。

基爾霍夫定律是熱輻射領(lǐng)域的基本定律之一，其表明物體的光譜方向發(fā)射率e(λ,θ)與光譜方向吸收率α(λ,θ)是精確相等的。該定律是熱輻射領(lǐng)域理論和應(yīng)用的基礎(chǔ)，如太陽能收集與光熱轉(zhuǎn)換、輻射制冷、熱偽裝等均默認(rèn)熱輻射基爾霍夫定律的成立。但近年來很多學(xué)者指出并嚴(yán)格證明了熱輻射基爾霍夫定律的成立并不是熱力學(xué)定律的必然推論，而是由洛倫茲互易性所決定的。若打破了洛倫茲互易性，基爾霍夫定律將不再成立，物體特定波長、方向的發(fā)射率與吸收率不再相等，這將突破對輻射傳遞過程的傳統(tǒng)認(rèn)識，推動新的理論和應(yīng)用的發(fā)展。非互易熱輻射傳輸為獨(dú)立調(diào)控發(fā)射率/吸收率提供了可能，從而能克服傳統(tǒng)上由于吸收、發(fā)射相等帶來的固有能量損失，有望使能量收集或轉(zhuǎn)換效率趨近熱力學(xué)極限（Landsberg極限）。

盡管在上個世紀(jì)中葉，一些學(xué)者已經(jīng)開始討論磁性材料中的非互易吸收特性，但由于自然界磁性體材的磁光響應(yīng)很弱，一直到2014年，斯坦福大學(xué)Linxiao Zhu和Shanhui Fan首次提出利用n-InAs磁性光子晶體激發(fā)強(qiáng)定域化的非對稱導(dǎo)模，證明了在約16 μm、61.28°理論上可完全打破熱輻射的基爾霍夫定律（?=|e(λ,θ)-α(λ,θ)|→1），但需要3 T的外部磁場條件。隨后的工作主要集中在如何降低對外部磁場的依賴，如利用介電光柵激發(fā)高品質(zhì)因子的非對稱導(dǎo)模或利用具有反常霍爾效應(yīng)的外爾半金屬材料。

近年來，非互易熱納米光子學(xué)領(lǐng)域逐漸得到越來越多的關(guān)注，這是一個新興的、多學(xué)科交叉的且充滿挑戰(zhàn)的基礎(chǔ)前沿研究方向，帶來了很多不限于熱科學(xué)領(lǐng)域的驚喜，但目前仍有很多亟待探索的難題和挑戰(zhàn)：

非互易熱輻射的實(shí)驗(yàn)工作匱乏。非互易熱納米光子學(xué)的研究不到10年，目前大部分工作均停留在理論分析和數(shù)值計(jì)算，盡管許多學(xué)者已經(jīng)成功預(yù)測了磁性微納結(jié)構(gòu)中的非互易吸收與發(fā)射特性，但仍缺乏系統(tǒng)的實(shí)驗(yàn)研究；此外在實(shí)驗(yàn)過程中，理論設(shè)計(jì)的微納結(jié)構(gòu)加工和測試可行性也缺乏系統(tǒng)驗(yàn)證。不久前，加州理工學(xué)院的Atwater院士團(tuán)隊(duì)首次實(shí)驗(yàn)報(bào)道了商用InAs基片外加介電光柵的非互易吸收/發(fā)射特性（Science Advances, 2022, 8(18): eabm4308；Nature Photonics, 2023, doi: 10.1038/s41566-023-01261-6），但是所實(shí)現(xiàn)的非互易強(qiáng)度、工作波段等仍十分受限。非互易熱光子學(xué)的實(shí)驗(yàn)研究才剛剛起步。

強(qiáng)外部磁場依賴與材料損耗之間的制衡。傳統(tǒng)磁光領(lǐng)域的研究通常關(guān)注系統(tǒng)無損耗條件下的非互易傳輸特性，避免過大的光學(xué)損耗降低了器件的工作效率，因此通常只關(guān)注可見、太赫茲或微波波段的磁光特性。相反，非互易熱光子學(xué)的研究同時依賴于材料磁光效應(yīng)和光學(xué)損耗，但二者的相互制衡關(guān)系給強(qiáng)非互易熱輻射的實(shí)現(xiàn)帶來了新的挑戰(zhàn)。理論上，為了能夠完全打破熱輻射的基爾霍夫定律實(shí)現(xiàn)近完美的非互易吸收/發(fā)射?→1，通常要求在滿足臨界耦合條件（critical coupling condition）下吸收峰與發(fā)射峰的頻率位移?ω遠(yuǎn)大于輻射損耗γr (或非輻射損耗γi)：?ω=|ωe-ωα|γr,i。但是，實(shí)際加工制備的磁性材料在中紅外波段的光學(xué)損耗非常大（Damp Rate ~1012），因此為了滿足上述條件將需要更大的外部磁場條件，顯然這不僅給實(shí)驗(yàn)增加了難度也難以在實(shí)際中應(yīng)用。因此，如何平衡強(qiáng)外部磁場的依賴與磁性材料較大的光學(xué)損耗是非互易熱光子學(xué)的實(shí)驗(yàn)研究必須要解決的問題之一。

寬光譜、寬角域非互易熱輻射尚未實(shí)現(xiàn)。熱輻射能源收集與轉(zhuǎn)換器件均要求熱輻射器具有寬光譜、寬角域的選擇性，以滿足對不同波段能量的高效利用。但目前非互易熱輻射器件的設(shè)計(jì)集中關(guān)注于激發(fā)高Q的非對稱模式來降低對外部磁場的依賴，盡管一定程度上能夠降低外部磁場實(shí)現(xiàn)非互易吸收/發(fā)射，但是非互易波段（<1 μm）和工作角度十分受限。實(shí)現(xiàn)中紅外波段選擇性寬光譜、寬角域非互易熱輻射具有重要的科學(xué)意義和應(yīng)用價值。

圖1 非互易熱輻射調(diào)控

研究創(chuàng)新點(diǎn)

針對以上困難挑戰(zhàn)，團(tuán)隊(duì)提出基于深亞波長厚度、介電常數(shù)近零（ENZ）的磁性薄膜來研究在較低外加磁場下實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)強(qiáng)非互易熱輻射光譜、角度調(diào)控的可能性。首先，通過研究單層深亞波長厚度（<λ/40）的n-InAs薄膜在高反射基底上的非對稱模態(tài)激發(fā)與演化機(jī)制，引入非對稱相位奇點(diǎn)（asymmetric spectral phase singularities）系統(tǒng)揭示了磁性材料的損耗大小對非互易吸收峰位置、高度等的影響（圖1）。通過改變磁性n-InAs薄膜的載流子濃度大小、深亞波長厚度或外加介電光柵，實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)了對非互易輻射峰值位置、數(shù)目、非互易強(qiáng)度的主動調(diào)控（圖2和圖3）。在此基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步提出介電常數(shù)梯度近零多層磁性薄膜結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)方法，成功制備并測試了非互易寬度大于10μm的中紅外超寬譜非互易熱輻射器（圖4）。

圖2 非對稱Berreman模式誘導(dǎo)的非互易吸收特性

1）材料損耗誘導(dǎo)非對稱相位奇點(diǎn)調(diào)控非互易輻射光譜

為了在較低外加磁場下實(shí)現(xiàn)強(qiáng)非互易輻射，該團(tuán)隊(duì)將ENZ特性與磁光效應(yīng)相結(jié)合。當(dāng)外加磁場存在時，磁性n-InAs材料的介電張量為：。磁性有損的ENZ材料在非互易輻射調(diào)控方面有諸多優(yōu)勢：一方面，在ENZ頻率附近，即使介電張量非對角元項(xiàng)很小，磁光響應(yīng)強(qiáng)度仍能顯著增強(qiáng)。

因此，該特性可降低實(shí)驗(yàn)中外部磁場的大小。另一方面，根據(jù)邊界條件，ENZ層的電場滿足（εi 和Ei為界面另一側(cè)材料的介電常數(shù)和電場），因此在有損系統(tǒng)中ENZ特性能顯著增強(qiáng)電場能量的定域化，從而提高發(fā)射率和吸收率。

對于如圖1b所示的置于反射基底上深亞波長厚度的InAs薄膜（t=700 nm），其色散關(guān)系曲線如圖1d所示，外加磁場的存在打破了光線內(nèi)外色散曲線的對稱性ω(β)≠(ω-β)。團(tuán)隊(duì)前期的研究工作發(fā)現(xiàn)（Physical Review Letters 127 (26), 266101, 2021），結(jié)構(gòu)無損時在(β=0,ωENZ)存在對稱保護(hù)的連續(xù)譜束縛模式（Bound states in the continuum, BIC）；當(dāng)材料損耗存在時，BIC模式會沿著非對稱色散分裂成兩個具有整數(shù)拓?fù)浜蓴?shù)的相位奇點(diǎn)（，為反射相位），該相位奇點(diǎn)與完美吸收點(diǎn)存在一一對應(yīng)關(guān)系（Physical Review B 107 (24), L241403, 2023）。如圖1e所示，隨著材料損耗逐漸增大，非對稱的完美吸收峰沿著色散曲線路徑逐漸向光線（即大角度）移動，材料損耗大于一定量級，相位奇點(diǎn)所對應(yīng)的完美吸收點(diǎn)也將移出光線外。這一ENZ頻率附近有趣的非對稱演化行為為多維度調(diào)控非互易熱輻射光譜提供了全新的思路。

圖3 雙波段非互易吸收器

2）非互易輻射光譜的多維度選擇性調(diào)控

對于本文所研究的磁性結(jié)構(gòu)，根據(jù)能量守恒有：Δ(B)=|е(λ,θ,B)-α(λ,θ,B)|=|α(λ,-θ,B)-α(λ,θ,B)|=|α(λ,θ,-B)-α(λ,θ,+B)|。在上述理論基礎(chǔ)上，團(tuán)隊(duì)測試了不同載流子濃度（影響ENZ頻率位置）、不同厚度（影響色散曲線）、不同磁場大小（影響非互易強(qiáng)度）的單層InAs薄膜結(jié)構(gòu)的非互易輻射光譜（圖2），可實(shí)現(xiàn)了對非互易共振位置、共振峰高度、非互易強(qiáng)度等特性的主動調(diào)控。根據(jù)圖1d，深亞波長厚度的磁性InAs薄膜在ENZ頻率附近可同時支持光線內(nèi)模式和光線外的表面ENZ模式，通過在上述薄膜結(jié)構(gòu)上加工介電光柵結(jié)構(gòu)，可實(shí)現(xiàn)雙波段的非互易發(fā)射或吸收（圖3）；由于兩個非互易共振峰的激發(fā)機(jī)理不同，可實(shí)現(xiàn)對雙峰位置的獨(dú)立調(diào)控。

圖4 a. 磁性介電常數(shù)梯度近零的多層結(jié)構(gòu)示意圖。b. 載流子濃度梯度變化時介電常數(shù)實(shí)部變化（N=14）。c. 角度分辨的非互易吸收光譜（N=14, B=1.5 T, ti=0.4 μm）以及d. 加工結(jié)構(gòu)在60°條件下的吸收光譜的對比。e. 磁性介電常數(shù)梯度近零結(jié)構(gòu)的TEM分析圖譜（N=3）。d. 2種不同載流子濃度組合方式的非互易光譜對比（N=3）

3）寬譜非互易輻射器

針對目前非互易輻射器件受限于極窄波段的問題，團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步基于磁性ENZ薄膜設(shè)計(jì)了梯度近零的磁性多層結(jié)構(gòu)，如圖4。通過加工14層InAs 薄膜，每一層載流子濃度從底層到頂層逐層遞減從而使得ENZ特性能夠覆蓋16 μm~27 μm的寬譜范圍，并得到的了實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。通過改變梯度漸變載流子濃度的組合和層數(shù)，可實(shí)現(xiàn)對非互易光譜寬度、位置的主動設(shè)計(jì)。該方法可直接拓展到其他III-V族磁性半導(dǎo)體材料、磁性金屬材料體系、外爾半金屬材料、磁性超材料/超表面等等。

總結(jié)與展望

研究團(tuán)隊(duì)將磁性介電常數(shù)近零材料為研究載體，同時與微納結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)相結(jié)合，前者是材料層面的獨(dú)特光學(xué)特性，后者是人工結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)的上層建筑，二者的結(jié)合給非互易熱光子學(xué)的研究帶來了新的突破進(jìn)展。團(tuán)隊(duì)從ENZ磁性結(jié)構(gòu)中非對稱共振模態(tài)的產(chǎn)生和演化機(jī)理出發(fā)，提出基于拓?fù)湎辔黄纥c(diǎn)的全局調(diào)控思想，系統(tǒng)揭示了材料損耗如何影響非互易光譜的演化，打破了強(qiáng)外部磁場依賴與材料損耗之間的制衡關(guān)系，拓展了熱輻射的基爾霍夫定律。團(tuán)隊(duì)提出的磁性介電常數(shù)梯度近零的學(xué)術(shù)構(gòu)想，并實(shí)現(xiàn)了光譜寬度大于10 μm的非互易輻射特性，這一構(gòu)想可直接拓展到其他材料體系和波段，為寬譜非互易熱輻射器件設(shè)計(jì)提供了普適的方法，同時為非互易能源器件的設(shè)計(jì)開發(fā)、趨近能量轉(zhuǎn)換的熱力學(xué)極限奠定了理論和實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ)。

審核編輯：劉清