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同分異構(gòu)體的激發(fā)態(tài)分子軌道調(diào)控構(gòu)筑全色高效有機(jī)電致發(fā)光材料

鴻之微 ? 來源:鴻之微 ? 2023-10-26 09:58 ? 次閱讀

01引言

有機(jī)電致發(fā)光器件(OLED)是繼陰極射線管(CRT)和液晶(LCD)之后最有應(yīng)用前景的第三代平板顯示技術(shù),具有響應(yīng)速度快、寬視角、低能耗、高色彩飽和度、可實(shí)現(xiàn)柔性及透明顯示等諸多優(yōu)勢(shì),是滿足未來超高清顯示、柔和個(gè)性化固態(tài)照明等需求的最佳選擇。顯示技術(shù)或器件性能的提升,發(fā)光材料的開發(fā)是關(guān)鍵。在電場(chǎng)下,為了實(shí)現(xiàn)理論上的100%激子利用率,早期的高效發(fā)光材料一般通過引入重金屬構(gòu)筑的磷光材料,但貴重金屬一方面稀缺、毒性大、且三線態(tài)壽命長,高亮度/電流密度下易產(chǎn)生淬滅,影響了器件壽命。近年來迅速發(fā)展起來的基于熱活化延遲熒光材料(TADF)不僅實(shí)現(xiàn)了理論上100%內(nèi)量子效率的利用,也不需要引入貴重金屬,且有望打破現(xiàn)有專利壟斷格局已逐漸成為OLED領(lǐng)域包括學(xué)術(shù)界和產(chǎn)業(yè)界的關(guān)注熱點(diǎn)。

為了實(shí)現(xiàn)覆蓋從藍(lán)光到紅光的全色顯示,發(fā)光材料的設(shè)計(jì)中往往需要引入雜原子(N、O、S等),構(gòu)筑更多的躍遷通道,如n-π*,給受體-受體電荷轉(zhuǎn)移態(tài)(ICT),特別是要實(shí)現(xiàn)紅光發(fā)射往往還需要借助拓寬共軛區(qū)域以及增強(qiáng)給受體之間的ICT。但是,一方面,雜原子的引入勢(shì)必會(huì)降低材料的化學(xué)穩(wěn)定型;此外,合成難度也會(huì)隨之增加。在不引入雜原子,也不額外增加分子共軛的前提下,基于純碳?xì)潴w系,通過改變共軛稠環(huán)的稠合方式及稠環(huán)大小,調(diào)控其基態(tài)與激發(fā)態(tài)分子軌道類型實(shí)現(xiàn)從近紫外到近紅外的全光譜覆蓋,將有望實(shí)現(xiàn)并拓展純碳?xì)浒l(fā)光材料在高效有機(jī)電致發(fā)光器件中的應(yīng)用,同時(shí)為深化理解純碳?xì)漕惙肿影l(fā)光調(diào)控的本質(zhì),為構(gòu)筑特定光色且高熒光量子效率、高激子利用率的發(fā)光材料提供理論支撐。

本項(xiàng)目將基于經(jīng)典的純碳?xì)錈晒夥肿榆牛ㄟ^改變稠環(huán)組合次序、引入具有反芳香性的非六元稠環(huán)構(gòu)筑一系列芘異構(gòu)體,結(jié)合理論計(jì)算及鴻之微的MOMAP軟件模擬篩選出合適的稠合方式,以構(gòu)筑純碳?xì)浞肿釉诓桓淖冇行Ч曹楅L度的前提下實(shí)現(xiàn)近紫外到近紅外發(fā)光。通過調(diào)控合適的激發(fā)態(tài)能級(jí)同時(shí)有望實(shí)現(xiàn)純碳?xì)洳牧系腡ADF以及反卡莎發(fā)光等特性拓寬其應(yīng)用場(chǎng)景。

02成果簡介

基于純碳?xì)滠女悩?gòu)體,通過改變其稠環(huán)類型,芳香性等參數(shù)構(gòu)筑了一系列的,純碳?xì)浒l(fā)光分子母核。進(jìn)一步,基于MOMAP軟件,并結(jié)合Gaussian常規(guī)結(jié)構(gòu)優(yōu)化,模擬出這些異構(gòu)體的理論光譜,以及激發(fā)態(tài)能級(jí)構(gòu)成,構(gòu)筑了合適的分子設(shè)計(jì)邏輯,從而實(shí)現(xiàn)了在不額外引入雜原子且不改變有效共軛長度的前提下大幅調(diào)節(jié)發(fā)射光譜(從近紫外到紅外發(fā)光波段的覆蓋)。基于MOMAP的振動(dòng)分析數(shù)據(jù)詳細(xì)闡明了AAE及其衍生物反卡莎發(fā)光的本質(zhì),以及APD能實(shí)現(xiàn)純碳?xì)銽ADF特性的內(nèi)在機(jī)制。基于上述結(jié)論指導(dǎo),構(gòu)筑了四種純碳?xì)錈晒夥肿樱瑢?shí)現(xiàn)了紅綠藍(lán)全彩色OLED,器件最大外量子效率突破9.2%,為非摻雜純熒光材料的最優(yōu)值,此外,報(bào)道了首例全碳?xì)銽ADF-OLED。

03圖文導(dǎo)讀

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1、芘異構(gòu)體的構(gòu)建和基于MOMAP軟件的理論光譜模擬,以及四苯乙烯單元修飾的芘異構(gòu)體的分子結(jié)構(gòu)。

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2、芘異構(gòu)體基態(tài)及激發(fā)態(tài)的芳香性/反芳香性對(duì)比圖。

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3、六種代表性芘異構(gòu)體的空穴-電子分析、前線軌道組成信息。

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4、芘異構(gòu)體以及基于這些芘異構(gòu)體構(gòu)筑的熒光分子的吸收、發(fā)射、低溫磷光光譜。

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5、AAE和TPE-AAE分子,基于MOMAP軟件計(jì)算的振動(dòng)分析結(jié)果,以及其反卡莎發(fā)光本質(zhì)。

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6、三個(gè)純碳?xì)錈晒夥肿拥乃矐B(tài)熒光光譜。

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7、基于純碳?xì)錈晒夥肿訛榘l(fā)光層的OLED結(jié)構(gòu)以及不同摻雜濃度下的器件外量子效率-亮度曲線。

04小結(jié)

基于MOMAP軟件理論計(jì)算為指導(dǎo),通過改變芘異構(gòu)體的稠環(huán)方式、芳香性/反芳香性占比實(shí)現(xiàn)了純碳?xì)浞肿訌慕贤獾郊t外波段的光譜覆蓋;

基于MOMAP的振動(dòng)分析和光譜模擬,詳細(xì)闡明了AAE類分子反卡莎發(fā)光的本質(zhì),以及純碳?xì)銩PD衍生物實(shí)現(xiàn)TADF特性的機(jī)制;

基于不同芘異構(gòu)體為母核,構(gòu)筑了四個(gè)抗?jié)舛却銣绲募儫晒獍l(fā)光材料,成功制備了紅、綠、藍(lán)全彩色OLED,器件最大外量子效率突破9.2%,且非摻雜效率也達(dá)到9.1%,為非摻雜純熒光材料的最優(yōu)值;

本工作報(bào)道了首例全碳?xì)銽ADF-OLED。







審核編輯:劉清

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原文標(biāo)題:文獻(xiàn)賞析 | 同分異構(gòu)體的激發(fā)態(tài)分子軌道調(diào)控構(gòu)筑全色高效有機(jī)電致發(fā)光材料(尹校君)

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