摘要

對(duì)車輛輔助裝置的控件進(jìn)行優(yōu)化設(shè)計(jì)時(shí)，需要建立一個(gè)燃料電池電堆功率預(yù)測(cè)模型，而該模型的建立需要考慮各種電堆控制參數(shù)，這一點(diǎn)至關(guān)重要。然而，創(chuàng)建一個(gè)可以定量預(yù)測(cè)電池電堆功率的模型需要用到大量的關(guān)于燃料電池內(nèi)部材料和結(jié)構(gòu)的數(shù)據(jù)。此外，由于模型內(nèi)部存在各種復(fù)雜現(xiàn)象，需要進(jìn)行大規(guī)模建模。在本研究中，我們采用空間填充技術(shù)這一實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)方法有效獲取了各項(xiàng)數(shù)據(jù)?；讷@取的數(shù)據(jù)，我們利用高斯過程回歸模型創(chuàng)建了一個(gè)能夠在短時(shí)間內(nèi)預(yù)測(cè)電堆性能以及電堆各部分溫度和壓力的模型。該模型可以用來(lái)計(jì)算最大化電堆功率所需的操作條件。除此之外，經(jīng)試驗(yàn)證明，利用該功率預(yù)測(cè)模型還可以在有限的試驗(yàn)數(shù)據(jù)條件下研究電池電堆性能。

一

引言

1.1. 背景

聚合物電解質(zhì)燃料電池（FC）以氫氣（H?）作為燃料，將化學(xué)能直接轉(zhuǎn)化為電能。這就使其能源效率比內(nèi)燃機(jī)更高，且運(yùn)行過程中排放的只有水。因此，它是一種對(duì)環(huán)境影響較小的發(fā)電裝置，有望廣泛應(yīng)用于汽車和卡車等領(lǐng)域，還可以用作工廠的備用電源（1）。特別是在汽車行業(yè)，各個(gè)國(guó)家都制定了相關(guān)的法律法規(guī)，尋求一款對(duì)環(huán)境影響較小的燃料電池汽車，作為實(shí)現(xiàn)電氣化的一種方式。然而，由于基礎(chǔ)設(shè)施建設(shè)不足、燃料電池電堆成本過高等多種原因，燃料電池汽車的普及率較低（2）、（3）。降低燃料電池電堆成本需要在有限的催化劑用量和活性面積的前提下達(dá)到必要的功率和耐用性（3）。因此，通過開發(fā)新材料和優(yōu)化控制來(lái)提高功率輸出是非常必要的。

燃料電池電堆內(nèi)部的電流分布和電化學(xué)反應(yīng)活性會(huì)根據(jù)發(fā)電環(huán)境中產(chǎn)生的氣體、溫度和水的變化而變化，電堆性能也會(huì)隨之而發(fā)生變化。對(duì)此，我們進(jìn)行了多項(xiàng)研究，通過數(shù)學(xué)建模再現(xiàn)堆棧內(nèi)部環(huán)境，以預(yù)測(cè)電堆性能隨各個(gè)控制變量的變化（4）、（5）。由于各參數(shù)間的相互影響，燃料電池電堆的數(shù)學(xué)建模十分復(fù)雜。需要掌握所涉及的各種物理現(xiàn)象的理論公式、各種材料的物理性質(zhì)等等（6）。因此，一旦材料或燃料電池的結(jié)構(gòu)發(fā)生變化，就要重新精確測(cè)量和系數(shù)擬合，以獲得需要的參數(shù)。

隨著人工智能技術(shù)的發(fā)展，越來(lái)越多的研究都開始利用機(jī)器學(xué)習(xí)來(lái)建模（7）。通過機(jī)器學(xué)習(xí)進(jìn)行電堆性能建模的優(yōu)點(diǎn)包括，可以在不進(jìn)行仿真的情況下為電池電堆內(nèi)部的復(fù)雜流體狀態(tài)建模。

監(jiān)督學(xué)習(xí)是機(jī)器學(xué)習(xí)的一種?？梢酝ㄟ^適當(dāng)?shù)貥?biāo)記測(cè)量數(shù)據(jù)中特征值的輸入和輸出來(lái)獲得相應(yīng)的數(shù)據(jù)并創(chuàng)建模型。人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)屬于機(jī)器學(xué)習(xí)中的監(jiān)督學(xué)習(xí)。使用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的電堆功率預(yù)測(cè)模型具有高度精確性并且能夠用于性能的定量預(yù)測(cè)（8）、（9）。然而，創(chuàng)建一個(gè)使用人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的性能預(yù)測(cè)模型需要用到大量的測(cè)量數(shù)據(jù)。此外，參考文獻(xiàn)中的例子（8）、（9）都有五個(gè)左右的解釋變量，并且每個(gè)解釋變量?jī)H限約三個(gè)水平，因此電堆功率精確預(yù)測(cè)的范圍也受到限制。在本次研究中，我們通過實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)（DoE）方法獲取了測(cè)量數(shù)據(jù)，并根據(jù)這些數(shù)據(jù)，采用高斯過程回歸模型（10）將11個(gè)變量作為輸入控制參數(shù)，創(chuàng)建了燃料電池電堆功率、壓差和出口溫度的預(yù)測(cè)模型。為了增強(qiáng)所建電堆功率預(yù)測(cè)模型的輸出，我們對(duì)控制參數(shù)變量進(jìn)行了整體優(yōu)化，并利用實(shí)物燃料電池電堆驗(yàn)證了電堆功率的增強(qiáng)效果。這清楚地表明，通過高斯過程回歸模型和少量訓(xùn)練數(shù)據(jù)創(chuàng)建的電堆功率預(yù)測(cè)模型，可用來(lái)研究增強(qiáng)輸出的控制。

1.2.電堆建模概述

表1 輸入輸出參數(shù)的定義

圖1是電堆示意圖（在專門為本研究創(chuàng)建高斯過程回歸模型時(shí)，對(duì)其進(jìn)行了評(píng)估）。

首先，空間填充技術(shù)（11）屬于一種實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)，用于設(shè)置實(shí)驗(yàn)條件，以便有效地獲取訓(xùn)練數(shù)據(jù)用于機(jī)器學(xué)習(xí)。我們還設(shè)計(jì)了一款設(shè)備，可以全自動(dòng)執(zhí)行實(shí)驗(yàn)步驟并進(jìn)行數(shù)據(jù)的預(yù)處理。只需在設(shè)備上裝載燃料電池電堆即可。該設(shè)備可創(chuàng)建實(shí)驗(yàn)條件、執(zhí)行實(shí)驗(yàn)、獲取并整理實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。利用全自動(dòng)評(píng)估系統(tǒng)獲得實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)后，可通過高斯過程回歸模型創(chuàng)建燃料電池電堆機(jī)器學(xué)習(xí)統(tǒng)計(jì)模型。所建模型的輸入和輸出如表1所示。易特馳的ETAS ASCMO工具可用于實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)并創(chuàng)建高斯過程回歸模型。

圖1 電堆示意圖

二

電堆性能評(píng)估

2.1. 設(shè)定實(shí)驗(yàn)條件

通過實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)設(shè)置實(shí)驗(yàn)條件時(shí)，需要分別設(shè)置11個(gè)控制參數(shù)的上限和下限。設(shè)置上限和下限時(shí)需要考慮兩個(gè)方面，即電堆組件的安全以及評(píng)估裝置控件的上限和下限。舉個(gè)例子，當(dāng)電堆內(nèi)部陽(yáng)極和陰極之間產(chǎn)生壓差時(shí)，從電堆保護(hù)的角度出發(fā)，要對(duì)陽(yáng)極和陰極之間的壓差設(shè)定一個(gè)上限，以保護(hù)組件免受壓差的影響或防止壓差達(dá)到或超過某一水平（12）。

2.2. 實(shí)驗(yàn)程序

我們?yōu)樵擁?xiàng)實(shí)驗(yàn)制造了一個(gè)九片電池層狀排列的電堆。實(shí)驗(yàn)程序的設(shè)置如圖2所示，基于實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)在各種測(cè)定條件下進(jìn)行評(píng)估。

向陽(yáng)極和陰極輸入氫氣（H?）和氮?dú)猓∟?），并調(diào)節(jié)電堆和加濕器的溫度。然后，向陰極輸入空氣并調(diào)節(jié)陽(yáng)極和陰極的背壓。如果此時(shí)電堆的開路電壓保持在1V左右，元件會(huì)逐漸發(fā)生劣化。因此，我們?cè)O(shè)定了電流值，稍稍降低了電壓。

在電流達(dá)到設(shè)定值之前，會(huì)以1 A/sec的速度發(fā)電。該電流會(huì)維持30分鐘，取最后一分鐘的平均值作為目標(biāo)測(cè)量條件下的電堆功率性能。測(cè)量結(jié)束后，再次向陰極通入N?，降低電堆電壓，在進(jìn)行溫度調(diào)節(jié)并通入H?、N?后對(duì)排出的水進(jìn)行處理。

圖2 實(shí)驗(yàn)方案示意圖

2.3.全自動(dòng)評(píng)估系統(tǒng)

我們?cè)O(shè)計(jì)了一個(gè)自動(dòng)評(píng)估系統(tǒng)，用于在上述條件和程序下進(jìn)行實(shí)驗(yàn)，并整理數(shù)據(jù)創(chuàng)建高斯過程回歸模型。系統(tǒng)圖如圖3所示。

全自動(dòng)評(píng)估系統(tǒng)由實(shí)驗(yàn)控制系統(tǒng)、實(shí)驗(yàn)裝置系統(tǒng)和數(shù)據(jù)分析系統(tǒng)三個(gè)主要部分組成。在實(shí)驗(yàn)控制系統(tǒng)中，可以基于實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)（用易特馳ETAS ASCMO軟件創(chuàng)建），用11個(gè)變量創(chuàng)建裝置控制文件，還可以傳輸轉(zhuǎn)換后可用于實(shí)驗(yàn)設(shè)備控制的控制配置文件。在實(shí)驗(yàn)裝置系統(tǒng)中，可基于控制配置文件對(duì)上述實(shí)驗(yàn)過程進(jìn)行控制，只有與11個(gè)變量相關(guān)的控制參數(shù)部分是不同的。我們用各種測(cè)量?jī)x器測(cè)量并用記錄器記錄了不同條件下的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)。數(shù)據(jù)分析系統(tǒng)會(huì)自動(dòng)整理測(cè)量數(shù)據(jù)，然后按照表1進(jìn)行標(biāo)記，將其處理成可供機(jī)器學(xué)習(xí)用的數(shù)據(jù)。然后使用創(chuàng)建的數(shù)據(jù)集創(chuàng)建高斯過程回歸模型。易特馳的ETAS INCA-FLOW軟件可用作管理系統(tǒng)，用于設(shè)備全自動(dòng)操作。

圖3 自動(dòng)化試驗(yàn)流程示意圖

2.4. 電堆的高斯過程回歸模型

用高斯過程回歸模型為電堆建模。高斯過程回歸具有非線性的特點(diǎn)，并且由于采用了概率法，模型預(yù)測(cè)值具有不確定性，但可以計(jì)算出不同預(yù)測(cè)值的概率（10）。

建模中用到的基于高斯過程回歸的預(yù)測(cè)方程如式（1）所示。（13）

指數(shù)函數(shù)部分的高斯核函數(shù)，采用的是常用的ARD平方指數(shù)核。

是解釋變量的輸入向量，N是訓(xùn)練數(shù)據(jù)項(xiàng)的數(shù)量，Ci是從超參數(shù)導(dǎo)出的第i個(gè)訓(xùn)練數(shù)據(jù)項(xiàng)的系數(shù)。D是維數(shù)，Xi,l表示訓(xùn)練數(shù)據(jù)位置，Xl是輸入值，rl是長(zhǎng)度尺度。其中，Ci和rl是超參數(shù)，在ASCMO軟件中，這些超參數(shù)是通過邊際似然優(yōu)化算法確定的（14）。

在利用空間填充技術(shù)設(shè)定的實(shí)驗(yàn)條件下，我們利用由全自動(dòng)評(píng)估系統(tǒng)獲取169個(gè)條件組成的數(shù)據(jù)集創(chuàng)建了高斯過程回歸模型。表1是對(duì)建模參數(shù)的定義（標(biāo)簽）。其中N?濃度是指輸送到陽(yáng)極入口的氣體中N?所占的比例。陽(yáng)極和陰極的壓差是指電堆入口和出口處的壓力差。在為功率建模時(shí)，電堆輸出是從九片電池的總輸出轉(zhuǎn)換為一片電池的等效輸出。對(duì)于11個(gè)已經(jīng)確定的輸入?yún)?shù)，每個(gè)輸出項(xiàng)都要通過高斯過程回歸建模。

使用留一法（LOO）評(píng)估所建模型的準(zhǔn)確性（15）?？梢酝ㄟ^決定系數(shù)R2來(lái)評(píng)估留一法得出的模型精度。如果R2為0.9或以上，則模型可用于定量預(yù)測(cè)；如果R2為0.6或以上，則模型可用于定性預(yù)測(cè)（15）。

三

結(jié)果與討論

3.1. 電堆模型評(píng)估

根據(jù)表1中定義的輸入條件為陽(yáng)極壓差、陰極壓差、冷卻劑出口壓力、冷卻劑出口溫度和電堆功率建模。圖4是采用留一法對(duì)所建模型進(jìn)行評(píng)估時(shí)的結(jié)果。我們收集了169項(xiàng)測(cè)量數(shù)據(jù)用于建模。對(duì)電堆功率和各種出口參數(shù)進(jìn)行預(yù)測(cè)時(shí)R2>0.9。這表明得到的模型可以用于定量預(yù)測(cè)穩(wěn)定狀態(tài)下的電堆功率、陰極壓差、陽(yáng)極壓差以及冷卻劑出口溫度和壓力。

圖4 留一法評(píng)估結(jié)果

基于高斯過程回歸模型評(píng)估了11個(gè)變量對(duì)電堆功率的貢獻(xiàn)。對(duì)功率貢獻(xiàn)最大的參數(shù)是電流，如果將電流的貢獻(xiàn)視為1，則其他參數(shù)的相對(duì)貢獻(xiàn)如圖5所示。顯然，陽(yáng)極控制參數(shù)的貢獻(xiàn)較低，而陰極控制參數(shù)的貢獻(xiàn)較高。由于燃料電池過電壓更多地取決于陰極的氧還原反應(yīng)，而不是陽(yáng)極的氫氧化反應(yīng)（16），顯然本研究中功率預(yù)測(cè)模型所用電堆特性的選擇是比較合適的。

圖6所示為各標(biāo)準(zhǔn)工況下測(cè)得的電堆極化曲線以及將各標(biāo)準(zhǔn)工況下的控制參數(shù)輸入功率預(yù)測(cè)模型時(shí)預(yù)測(cè)的平均功率值。利用高斯過程回歸模型創(chuàng)建的模型會(huì)產(chǎn)生預(yù)測(cè)值的平均值和標(biāo)準(zhǔn)差σ（10）, （17）。圖6給出了±3σ范圍內(nèi)模型預(yù)測(cè)的平均值。電堆實(shí)際測(cè)量的極化曲線落在±3σ范圍內(nèi)，表明可以預(yù)測(cè)各種工作條件下的輸出值。

對(duì)電堆功率的貢獻(xiàn)

圖5 輸入值與電堆功率的相關(guān)性

電流密度【A/cm2】

圖6 模型預(yù)測(cè)值與實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)對(duì)比

在圖6中，高電流密度下的σ相較于低電流密度下的σ更為分散。這是因?yàn)楦哓?fù)載側(cè)的測(cè)量數(shù)據(jù)項(xiàng)的數(shù)量約為測(cè)量數(shù)據(jù)項(xiàng)總數(shù)的12%，并且學(xué)習(xí)數(shù)據(jù)比低負(fù)載側(cè)少。

到目前為止，我們采用多路布局進(jìn)行實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)，并根據(jù)參數(shù)化研究結(jié)果來(lái)預(yù)測(cè)電堆功率（18）。因此，當(dāng)多個(gè)變量同時(shí)變化時(shí)測(cè)量點(diǎn)的數(shù)量會(huì)顯著增加。那么，想要在多路布局中評(píng)估11個(gè)變量并創(chuàng)建高精度預(yù)測(cè)模型，就需要進(jìn)行數(shù)萬(wàn)次實(shí)驗(yàn)。本研究采用空間填充技術(shù)進(jìn)行實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)（實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)法），利用高斯過程回歸建模。這表明，將評(píng)估點(diǎn)數(shù)減少到數(shù)百個(gè)時(shí)，即使11個(gè)相關(guān)變量同時(shí)發(fā)生變化，也可以對(duì)各種輸出項(xiàng)進(jìn)行預(yù)測(cè)。

圖7 優(yōu)化參數(shù)對(duì)電堆功率的影響

3.2. 利用功率預(yù)測(cè)模型檢查控制參數(shù)輸出增強(qiáng)

關(guān)于是否可以用電堆功率預(yù)測(cè)模型來(lái)研究各種控制參數(shù)并強(qiáng)化輸出，我們已經(jīng)進(jìn)行了驗(yàn)證。在驗(yàn)證過程中，我們對(duì)控制參數(shù)進(jìn)行了整體優(yōu)化，以最大化電堆的低電流密度和高電流密度輸出。

圖7顯示了標(biāo)準(zhǔn)條件和優(yōu)化條件下模型預(yù)測(cè)輸出和測(cè)量輸出的平均值。所測(cè)電堆的規(guī)格與建模用電堆的規(guī)格相同，但卻是不同的電堆。

當(dāng)標(biāo)準(zhǔn)條件下的控制參數(shù)發(fā)生改變時(shí)，用功率預(yù)測(cè)模型計(jì)算出的平均功率預(yù)測(cè)值，預(yù)計(jì)在低電流密度下會(huì)增強(qiáng)8.9%，在高電流密度下會(huì)增強(qiáng)7.0%。據(jù)測(cè)算，這一數(shù)字分別為4.1%和6.0%。

因此，專門為本研究創(chuàng)建的功率預(yù)測(cè)模型也可以用來(lái)研究電堆功率的增強(qiáng)。

圖8列出了總體優(yōu)化后低電流密度和高電流密度控制參數(shù)與標(biāo)準(zhǔn)操作條件下此類參數(shù)的比率。條件優(yōu)化后，可以將陰極壓力和陰極流量設(shè)置的更高，由于陰極過電壓被降低，可以認(rèn)為功率被增強(qiáng)。另一方面，在陽(yáng)極，實(shí)驗(yàn)條件要求減少流量并提高N?濃度?？梢哉J(rèn)為是因?yàn)殛?yáng)極過電壓對(duì)功率性能幾乎沒有貢獻(xiàn)。圖5的結(jié)果以及一般燃料電池特性都允許對(duì)這些控制參數(shù)進(jìn)行調(diào)整（16）。要獲得更精確的功率預(yù)測(cè)模型，可能需要在11個(gè)變量構(gòu)成的多維空間中提高整體數(shù)據(jù)密度。

（a）低電流密度

（b）高電流密度

圖8 優(yōu)化參數(shù)/標(biāo)稱參數(shù)之比

本研究中創(chuàng)建的電堆功率預(yù)測(cè)模型可用于燃料電池系統(tǒng)的持續(xù)優(yōu)化。該系統(tǒng)與實(shí)際車輛的電池系統(tǒng)相當(dāng)，還可以與實(shí)際車輛的配件和相關(guān)物項(xiàng)匹配。

四

結(jié)論

本次研究得出的結(jié)果如下：

（1）通過空間填充技術(shù)將電堆性能評(píng)估點(diǎn)的數(shù)量降至最低，根據(jù)實(shí)驗(yàn)和數(shù)據(jù)分析用自動(dòng)化系統(tǒng)獲得各種測(cè)量數(shù)據(jù)，利用高斯過程回歸為各輸出項(xiàng)建模。

（2）利用高斯過程回歸模型，優(yōu)化控制參數(shù)，以最大化電堆功率，為研究電堆功率的增強(qiáng)提供了可能。

未來(lái)，本文所述模型將用于系統(tǒng)級(jí)優(yōu)化。

審核編輯：劉清