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用吸收光譜法研究大氣化學

jf_64961214 ? 來源:jf_64961214 ? 作者:jf_64961214 ? 2023-11-20 06:39 ? 次閱讀

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圖 1:附有 FERGIE 系統的吸收光譜實驗裝置。

背景

英國利茲大學 Daniel Stone 博士的研究小組研究大氣和燃燒化學中的氧化過程。Stone 博士對控制大氣成分和燃料燃燒的活性物質的化學特別感興趣,例如 OH、HO2 和 Criegee 中間體 (R2COO)。他的研究需要結合實驗室實驗、現場測量和數值建模。

挑戰

Stone 博士過去進行的實驗室實驗研究了 CH2OO Criegee 中間體的動力學。這些實驗首次直接測量了 CH2OO 反應動力學作為壓力的函數,這是通過激光誘導熒光光譜法監測 HCHO 反應產物而獲得的(Stone 等人,2014)。這項工作還表明,在大氣條件下,在 O2 存在的情況下,CH2I2 光解后會產生大量 CH2OO(Stone 等,2013),這影響了對富含碘沿海地區氧化化學的理解。

此后,Stone博士的研究小組專注于開發量子級聯激光(QCL)紅外吸收實驗,以直接在大氣條件下監測Criegee中間體,并監測Criegee中間體與SO2反應中SO3的產生。這些實驗能夠評估克里吉化學對硫酸和硫酸鹽氣溶膠產生的大氣影響,從而評估對空氣質量和氣候變化的影響。一旦 FERGIE 集成到實驗設置中,我就可以自由地確定觸發并能夠在單個測量日內生成相關的時間相關數據。

解決方案

Stone 博士使用 FERGIE 系統(IsoPlane 81 的先前版本)設計了一項實驗,用于測量使用高功率激光脈沖進行閃光光解后氣體/氣體混合物的瞬態吸收。通過在實驗設置中輕松將光纖連接到 FERGIE 光纖端口,可以利用 FERGIE 的觸發輸入與外部延遲發生器同步采集。

通過利用 FERGIE 的光譜動力學模式(窗口高度為 50 行),每個光譜的時間擴展達到約 290 微秒。只需減小光譜動力學窗口高度,即可將實驗時間縮短 5-6 倍。這使得能夠檢測從毫秒到亞毫秒尺度的吸光度的快速變化。通過重復實驗 100 次,靈敏度得到提高。

審核編輯 黃宇

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