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金屬鋰電池在循環(huán)過程中的壽命衰降機(jī)理

獨愛72H ? 來源:Leader ? 作者:Leader ? 2020-04-07 14:58 ? 次閱讀

(文章來源:Leader)

金屬鋰的理論比容量達(dá)到3860mAh/g,電位僅為-3.04V(vs 標(biāo)準(zhǔn)氫電極),并且具有優(yōu)異的導(dǎo)電性,是一種理想的負(fù)極材料。通過將傳統(tǒng)的石墨負(fù)極替換為金屬鋰負(fù)極,可以將現(xiàn)有鋰離子電池的能量密度提升到400Wh/kg以上,因此金屬鋰是下一代高比能鋰離子電池幾乎唯一的負(fù)極選擇。

雖然鋰金屬負(fù)極具有上述的優(yōu)勢,但是由于鋰枝晶生長等問題,引起活性鋰的損失和電解液的消耗,因此金屬鋰二次電池的循環(huán)壽命要遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于普通鋰離子電池。雖然目前很多學(xué)者已經(jīng)提出了多種方法提升金屬鋰電池的循環(huán)壽命,但是目前還沒有一款能夠定量分析金屬鋰電池容量衰降原因的工具。近日,愛達(dá)荷國家實驗室的Yulun Zhang(第一作者)和Boryann Liaw(通訊作者)、Eric J. Dufek(通訊作者)等人開發(fā)了一款能夠定量分析金屬鋰容量衰降原因的工具。

實驗中電池采用的電解液為1.2M的LiPF6,溶劑為EC/EMC=3:7,并在電解液中添加了2%的VC。正極為NCM622材料,面密度為10mg/cm2,負(fù)極采用的為250um厚的金屬鋰負(fù)極,隔膜則采用了來自Celgard的2500。實驗中采用CR2032的扣式電池結(jié)構(gòu),電池注液量為5.8g/Ah。電池采用的測試制度如下圖所示,充電上限電壓為4.5V,放電下限電壓為2.5V,首先以C/10倍率對電池化成3次,以第三次的容量為額定容量,然后以C/10和C/20倍率對電池進(jìn)行性能測試,然后以C/3倍率循環(huán)25次,然后再以C/10和C/20倍率對電池進(jìn)行性能測試,以這樣的制度進(jìn)行循環(huán)測試。

金屬鋰電池在循環(huán)過程中的壽命衰降機(jī)理

根據(jù)鋰電池的熱力學(xué)特性,電池的開路電壓與電池的SoC狀態(tài)之間直接相關(guān)。電池的開路電壓與SoC之間的關(guān)系,可以根據(jù)電池的C/20充放電曲線獲得,具體方法可以簡單的概述為取相同SoC下,電池充電電壓和放電電壓的平均值,以消除電池極化對電壓的影響,從而獲得近似的開路電壓與SoC之間的關(guān)系。接下來的工作就是以同樣的方法將C/3放電曲線轉(zhuǎn)化為近似的開路電壓與SoC之間的關(guān)系曲線。然后在利用C/20的開路電壓與SoC之間的關(guān)系,對曲線進(jìn)行校準(zhǔn),例如在校準(zhǔn)前,C/3放電結(jié)束,我們認(rèn)為DOD是100%,但校準(zhǔn)后C/3放電結(jié)束時電池的放電深度(DOD)僅為87.3%。

借助上述工具我們可以對電池的失效模式進(jìn)行分析,例如我們對比不同循環(huán)后測試的C/20充放電曲線可以分析電池的活性物質(zhì)和活性鋰的損失,而對比不同循環(huán)次數(shù)的C/3充放電曲線則可以分析電池由于極化引起的容量損失。

金屬鋰電池在循環(huán)過程中的壽命衰降機(jī)理

有人可能認(rèn)為當(dāng)電池的SoC狀態(tài)低于20%時,NCM的動力學(xué)條件會顯著降低,也是造成容量損失的原因之一,在這里作者認(rèn)為如果時因為動力學(xué)條件降低導(dǎo)致的容量降低,那么C/3和C/20這兩個相對較小的倍率下,容量損失是比較接近的,但是事實并非如此,因此作者認(rèn)為C/20倍率下出現(xiàn)的容量損失主要來自于正極活性物質(zhì)的損失。經(jīng)過定量分析可以發(fā)現(xiàn),在循環(huán)中平均每次循環(huán)損失0.26mAh/g的容量,25次循環(huán)共計損失了6.61mAh/g的容量。

在C/3倍率下,由于歐姆阻抗引起的極化導(dǎo)致電池的容量降低了14.36mAh/g,其中歐姆電阻包含了各類純阻抗,例如電子在零部件、電極內(nèi)的擴(kuò)散,Li+在體相電解液中的擴(kuò)散。從下圖b中可以看到在前25次循環(huán)中,電池的歐姆阻抗極化沒有出現(xiàn)顯著的變化,這表明在循環(huán)過程中NCM622和金屬鋰負(fù)極的形貌和結(jié)構(gòu)沒有出現(xiàn)顯著的變化。

接下來作者分析了C/3倍率循環(huán)過程中,由于NCM622材料動力學(xué)性能衰降導(dǎo)致的容量衰降在循環(huán)過程中基本呈現(xiàn)線性增加。通過上述工具,Yulun Zhang分析了金屬鋰電池在循環(huán)過程中的壽命衰降機(jī)理,研究表明上述的扣式電池在循環(huán)過程中的容量損失主要來自于正極活性物質(zhì)損失,歐姆阻抗引起的極化和NCM材料循環(huán)過程中動力學(xué)條件降低。
(責(zé)任編輯:fqj)

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