3μm~5μm中紅外激光處于大氣窗口波段，對應著眾多原子或分子的特征吸收峰，在醫療診斷、大氣環境監測、空間通信以及光電對抗等諸多領域具有非常重要的應用價值。在這些應用領域，人們往往要求光源擁有窄譜寬和快速波長調諧功能，而窄譜寬激光具有較小的譜寬、能量集中，是滿足這些應用的理想光源。

當前實現3μm~5μm波段中紅外激光的技術方法從機理上可分為兩種：一種是直接方式，如固體激光器、光纖激光器和量子級聯激光器（quantum cascade laser，QCL）等；另一種是利用非線性頻率變換間接產生中紅外激光輸出，例如結構簡單、小型化、全固化的光參量振蕩器（optical parametric oscillator，OPO）。隨著技術的不斷進步，大功率、高能量的3μm~5μm中紅外激光器逐漸由實驗研究轉向實際應用，在科學研究和生產中發揮著顯著的作用。然而，自由運行狀態下的激光器譜寬往往無法滿足高精度的應用需求，推動了譜寬壓縮技術快速發展。因此，如何壓縮激光譜寬、提高光譜純度已成為國內外激光工作者研究的熱點課題。

據麥姆斯咨詢報道，近日，國防科技大學和安徽理工大學的研究人員組成的團隊在《激光技術》期刊上發表了題為“窄譜寬中紅外激光技術研究進展”的最新論文，總結了實現窄譜寬3μm~5μm中紅外激光輸出的Fe2?/Cr2?離子摻雜固體激光器和氟化物光纖激光器譜寬壓縮技術，以量子級聯激光器為例，展示了幾種激光穩頻的措施，重點闡述了結構緊湊、全固化的中紅外光參量振蕩器的調諧原理和壓縮譜寬所采取的技術，對作者團隊在窄譜寬光參量振蕩器方面的研究工作進行了介紹，并對窄譜寬中紅外激光技術的研究前景進行了展望。

窄譜寬中紅外固體激光器

過渡金屬離子摻雜的II~VI族晶體是中紅外固體激光器的常用增益介質，兩種典型的材料分別是Fe:ZnSe和Cr:ZnSe晶體，其輸出的光譜特征寬度約為10nm~50nm。近年來，窄譜寬固體激光器激光取得了長足發展，輸出激光譜寬可以達到0.1nm的水平，有幾種固體激光器譜寬壓縮方法已經得到證實。

實現窄譜寬固體激光輸出一種方法是利用熱等靜壓（hot isostatic pressing，HIP）技術對晶體樣本進行金屬離子擴散摻雜處理。實現窄譜寬固體激光輸出另一種方法是在晶體中形成波導結構來實現窄譜寬激光輸出。

針對晶體生長方式對輸出激光譜寬的影響，研究人員同樣開展了相關工作。2017年，EVANS等人報道了工作在5.2μm波長下的Fe:CdMnTe激光器，實驗裝置如圖1所示，其中Fe:CdMnTe樣品為使用布里奇曼晶體生長技術從熔體中生長而來。實驗獲得了最大平均功率為810mW、光譜寬度為1nm的5223nm激光輸出。由于Fe:CdMnTe晶體由布里奇曼法生長而來，離子摻雜均勻性得到了改善，使得輸出譜寬同其它晶體生長技術輸出譜寬相比變得更窄。

圖1 Fe:CdMnTe激光器實驗裝置

此外，還可通過使用光柵、法布里-珀羅（Fabry-Perot，F-P）標準具等光學元件實現窄譜寬操作。2019年，WANG等人報道了一種基于自種子光環型腔結構的波長可調諧連續波單頻Cr:ZnSe激光器，實驗裝置如圖2所示。在諧振腔中插入3個不同厚度的石英雙折射濾光片，得到了窄譜寬激光輸出，其輸出光譜特性由分辨率為0.5nm的光譜儀和法布里-珀羅掃描干涉儀進行監測分析。通過旋轉雙折射濾光片的角度，可以實現波長調諧。實驗中獲得了最大單頻功率0.92W，譜寬約為50MHz的激光輸出。

圖2 單頻可調諧Cr:ZnSe激光器實驗裝置圖

窄譜寬中紅外光纖激光器

窄譜寬光纖激光器具有效率高、光束質量好等優點，其中分布布喇格反射（distributedBragg reflection，DBR）和分布反饋（distributed feedback，DFB）光纖激光器是兩種典型代表。

2015年，BERNIER等人報道了首個3μm波段摻Er3?的DFB單頻光纖激光器，實驗裝置如圖3所示。全光纖腔包含高摻雜Er3?的氟化物光纖，通過紅外飛秒脈沖和抖動相位掩模方法嵌入光纖布喇格光柵（fiberBragg grating，FBG）。實驗結果表明，在2794.4nm波長處獲得了譜寬為20kHz的輸出。由于只有一小部分抽運功率被吸收，最大連續輸出功率和斜率效率僅為12mW 和0.19%。

圖3 Er3?摻雜單頻光纖激光器實驗裝置圖

在單摻Ho3?的多組分氟化物光纖中，激光下能級壽命高于上能級，為了產生3μm波段激光，一般采取與Pr3?離子共摻雜的方法。HUDSON等人通過Ho3?/Pr3?共摻的氟化物光纖，成功實現了單縱模窄譜寬光纖激光輸出，實驗裝置如圖4所示。利用飛秒脈沖激光和逐點刻寫技術，將FBG直接刻寫在Ho3?/Pr3?共摻氟化物光纖中獲得窄譜寬輸出。實驗結果表明，在兩臺1150nm半導體激光器抽運下實現2914nm單頻輸出，最大輸出功率為11mW，斜率效率為1.4%，激光譜寬小于0.4nm。

圖4 單頻Ho3?/Pr3?共摻光纖激光器實驗原理圖

窄譜寬中紅外量子級聯激光器

量子級聯激光器是一種基于量子阱子帶間電子躍遷的半導體激光器，發射光譜可覆蓋幾微米至250μm以上很寬的范圍。QCL由于較小的譜寬展寬系數和超快輻射過程，其固有的譜寬僅有幾十赫茲，接近肖洛-湯斯極限。然而，當量子級聯激光器在自由運行狀態下，由于存在不期望的噪聲，致使輸出激光譜寬存在一定展寬，通常為兆赫茲量級。幾種降噪穩頻的方法已被證明在激光譜寬壓縮方面具有良好效果。

第1種方法是利用氣體分子吸收線作為頻率鑒別器，通過檢測激光頻率變化所產生的誤差信號控制QCL電流進行穩頻。第2種方法是利用光頻梳的高穩定性實現QCL的窄譜寬輸出。

上述兩種方法為主動穩頻技術，此外還可以采取被動穩頻的方法。2020年，ZHAO等人提出了一種利用光反饋對QCL進行被動穩頻的簡易實驗裝置，如圖5所示。QCL發射的激光被光束分束器BS1分成兩束，一束通過金鏡反射提供反饋，反饋光強度受偏振器P1和P2控制，大小由功率計監測；另一路徑的光被光束分束器BS2分成兩路，一束光入射到傅里葉變換紅外光譜儀（FTIR）用于表征頻率噪聲，另一束光穿過一氧化碳吸收池，經光探測器（PD）轉換為電信號，最后由電頻譜分析儀（ESA）測量功率譜密度。實驗結果表明，光譜寬度從7.6MHz 縮小到107kHz。該實驗證明了在不使用任何反饋相位控制的情況下，實現了對QCL譜寬的壓縮，并且該方法不僅適用于法布里-珀羅QCL，而且還可用于分布式反饋QCL和分布式布喇格反射QCL。

圖5 光強反饋穩頻實驗裝置示意圖

以上技術實現窄譜中紅外激光一般輸出功率較低，且波長調諧范圍小，在一些要求輸出功率大、調諧范圍大的場合需要采取光參量振蕩技術。

窄譜寬中紅外光參量振蕩器

光參量振蕩激光器是實現3μm~5μm中紅外激光器輸出的主要方法之一，具有全固化、小型化、結構簡單等優點。通過周期、角度和溫度等多種調諧方式，OPO技術可實現紅外、可見光甚至紫外激光輸出，是可調諧激光產生的重要手段。如圖6所示，OPO通常由3個部分組成，即非線性晶體、抽運源和諧振腔。其中，基于準相位匹配（quasi-phase matching，QPM）方式的MgO:PPLN具有非線性系數大、調諧范圍寬等優點，在實現寬調諧和高功率的中紅外激光輸出方面具有重大潛力，是3μm~5μm中紅外OPO的理想選擇。

圖6 光參量振蕩器示意圖

一種常用的譜寬壓縮方法是利用腔內光譜選擇器來抑制諧振腔內的激光光譜寬度，如體布喇格光柵（volume Bragg grating，VBG）和標準具。VBG具有良好的光譜選擇性，已被廣泛用于獲得高功率窄譜寬輸出。2015年，PENG 等人報道了一種由1064nm主振蕩功率放大器（master oscillator power amplifier，MOPA）抽運的高功率、窄譜寬2.907μm PPMgLN光參量振蕩器，實驗裝置如圖7所示。OPO自由運行時，在2.907μm時的最大平均輸出功率為71.6W，斜率效率為26.7%，是當時已知的PPMgLN OPO在此波段最高輸出功率。當使用VBG作為腔鏡時，在2907.55nm處的最大平均功率為51.7W，斜率效率為22.5%，并且OPO激光譜寬由自由運行的9nm壓縮到0.7 nm以下。該實驗表明，VBG在縮小中紅外閑頻光譜寬方面發揮著關鍵作用。然而，通過調整VBG和PPMgLN的溫度，閑頻光可調諧范圍僅為8nm。

圖7 基于體光柵的PPMgLN OPO實驗裝置圖

為了同時實現OPO的寬調諧和窄譜寬輸出，標準具成為一種有力的工具。2020年，LI等人報道了一種波長可調諧的啁啾強度調制光參量振蕩器，實驗裝置如圖8所示。1064nm抽運光經過電光調制器，調制頻率范圍為10MHz~2.1GHz，調制后的光通過一個摻鐿光纖放大器進行放大。通過在腔內插入0.2mm厚的F-P標準具，限制振蕩激光的譜寬。在抽運光為15.2W 時，獲得2.16W閑頻光輸出，最大轉換效率為16.5%。通過改變晶體的溫度，閑頻光波長從3.1μm調整到3.8μm。

圖8 強度調制OPO實驗裝置示意圖

另一種譜寬壓縮方法是種子光注入技術，即利用一個窄譜寬的激光器作為主振蕩器，結合使用OPO進行放大，得到大功率、窄譜寬的中紅外激光輸出。如圖9所示，2021年，ERUSHIN等人報道了一種種子光注入光參量振蕩器。抽運光為1053nm的Nd:YLF激光器，最大脈沖能量為1mJ，激光譜寬為0.11nm。種子光為二極管激光器，通過改變溫度可以使輸出波長在1538nm~1544nm范圍內連續調整。實驗結果得到，在未注入種子光時，抽運光轉換為閑頻光的效率為5.8%，譜寬約為18nm。種子光注入后，抽運光轉換為閑頻光的效率為6.15%，譜寬為2nm左右。該實驗證明了將OPO與種子光注入實現中紅外光源輸出的可行性，同時體現了種子光注入在激光譜寬壓縮、輸出波長穩定、波束質量改善等方面的獨特作用。

圖9 種子光注入窄譜寬光參量振蕩器實驗裝置示意圖

在如何通過MgO:PPLN OPO獲得窄譜寬、寬調諧中紅外激光方面，本論文作者團隊開展了有關研究工作。如圖10所示，搭建了一種基于F-P標準具的窄譜寬OPO實驗裝置。1064nm抽運源為一種基于非對稱平平腔設計的二極管側抽運Nd:YAG激光器，在10kHz的重復頻率下產生超過30W的線性偏振輸出，脈沖寬度為220ns。MgO:PPLN晶體放置在溫度精度為0.1℃溫控爐中，通過改變溫度實現OPO輸出波長調諧。為獲得窄譜寬輸出，在腔內放置了F-P標準具。實驗測得信號光譜寬約為0.03nm，計算閑頻光譜寬小于1nm。

圖10 窄譜寬MgO:PPLN OPO實驗原理示意圖

遺憾的是，當波長在4μm波段以上時，鈮酸鋰晶體存在光子吸收效應，無法兼顧高功率和窄譜寬輸出。ZnGeP2晶體非線性系數高（75pm/V），透射光譜范圍寬（2μm~12μm），在中、遠紅外激光產生中具有重要應用。如圖11所示，2018年，報道了ZnGeP2 OPO產生4.3μm窄譜寬激光的實驗研究。利用1064nm抽運KTiOPO4 OPO產生2.7μm抽運源，然后基于II類匹配方式，用2.7μm激光抽運ZnGeP2 OPO獲得4.3μm波段窄譜寬激光輸出。實驗結果表明，當抽運波長為2.7μm時，在4.26μm處獲得最大單脈沖能量2.12mJ，譜寬約為30nm，取得了良好的譜寬壓縮效果。

圖11 KTiOPO4 OPO抽運ZnGeP2 OPO實驗裝置

硒鎵鋇（BaGa4Se7, BGSe）是一種具有寬光譜透過范圍的新型中紅外非線性晶體（0.47μm~18μm）, 其有效非線性系數大，損傷閾值高，在寬調諧、窄譜寬中紅外激光方面具有研究價值。2022年，本團隊首次報道了一種基于標準具的L型窄譜寬BGSe光學參量振蕩器，實驗裝置如圖12所示。在自由運行下狀態時，I型相位匹配下BGSe（56.3°，0°）輸出峰值波長為3529nm，譜寬為4.53nm。在插入標準具后，譜寬減小到1.27nm~2.05nm，輸出光譜如圖13所示。當標準具傾斜角度為2.34°時，譜寬為2.05nm，峰值波長仍為3529nm；當標準具傾斜角為3.90°時，峰值波長為3534.9nm，譜寬為1.27nm，這是目前報道的BGSe OPO最窄譜寬。同時，在插入標準具后光束質量也得到了改善。

圖12 窄譜寬硒鎵鋇光參量振蕩器實驗裝置

圖13 硒鎵鋇光參量振蕩器輸出光譜圖

結束語

譜寬是激光器的重要指標之一，窄譜寬激光在諸多應用方面都具有優勢。實現窄譜中紅外激光輸出的方法有很多，中紅外固體激光器可以通過對過渡金屬離子摻雜、擴散工藝的控制或改善晶體生長方式等來實現窄譜寬激光輸出，光纖激光器通過反射光柵設計可獲得單頻激光輸出。量子級聯激光器固有的譜寬僅有幾十赫茲，在窄線寬激光方面具有重大潛力，可采用飽和吸收穩頻、光反饋穩頻等方法實現極窄譜寬激光輸出。中紅外OPO采取種子光輸入、在諧振腔內插入標準具或體光柵可以將中紅外激光譜寬由十幾納米壓縮到2nm以下。其中，諧振腔內插入標準具的MgO: PPLN OPO具有高輸出功率、寬波長調諧和成熟抽運源的優點，是產生3μm~5μm窄譜中紅外激光的有效技術手段。另外，隨著新型非線性晶體的出現，將彌補MgO: PPLN OPO波長長于4μm輸出功率急劇下降的缺點，3μm~5μm窄譜光學參量振蕩器將會取得更大突破，在4μm~5μm波段實現更高功率激光輸出，并創造出新的應用前景。 本研究獲得了國家自然科學基金資助項目（62105003）、安徽省自然科學基金資助項目（2108085QA29）、先進激光技術安徽省實驗室主任基金資助項目（AHL2020ZR03）的支持。





審核編輯：劉清