近年來(lái)物理學(xué)的研究發(fā)現(xiàn)，以石墨烯為代表的二維材料和三維拓?fù)浣^緣體可以支持一種新型的極化激元：狄拉克等離激元。這種無(wú)質(zhì)量的粒子集體振蕩不僅展示出了非凡的光電功能，而且為實(shí)現(xiàn)基于低能準(zhǔn)粒子相互作用的原子級(jí)厚度器件提供了一條全新的途徑。

鑒于此，近日來(lái)自韓國(guó)三星尖端技術(shù)研究所的Un Jeong Kim教授和首爾大學(xué)Hyunyong Choi教授領(lǐng)導(dǎo)的國(guó)際研究團(tuán)隊(duì)在Light: Science & Applications上以Two-dimensional Dirac plasmon-polaritons in graphene, 3D topological insulator and hybrid systems為題發(fā)表綜述文章，集中回顧了最近關(guān)于石墨烯和三維拓?fù)浣^緣體中等離激元的研究，介紹了二維狄拉克等離激元和亞波長(zhǎng)準(zhǔn)粒子激發(fā)之間的光與物質(zhì)相互作用。

文章不僅介紹了各種能夠?qū)⒌入x激元與電磁輻射耦合的實(shí)驗(yàn)技術(shù)，還揭示了高度壓縮空間內(nèi)二維狄拉克等離激元的強(qiáng)近場(chǎng)相互作用。同時(shí)，這篇綜述還系統(tǒng)展望了這些發(fā)現(xiàn)在未來(lái)光電生物分子傳感器、二維光電探測(cè)器和激光驅(qū)動(dòng)光源中的應(yīng)用潛力。

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圖1二維狄拉克等離激元的激發(fā)。

圖源：Light Sci Appl11, 313 (2022).

石墨烯由二維碳原子的六邊形排列組成，其晶胞包含兩個(gè)等效的碳原子，而且其最近鄰相互作用是基于sp2雜化實(shí)現(xiàn)的。由于石墨烯單位晶胞中的布洛赫哈密頓量是逆對(duì)稱(chēng)的，所以在布里淵區(qū)的角部，即K和K′點(diǎn)，出現(xiàn)了無(wú)間隙線性帶色散。

因此，一系列光電子研究表明，石墨烯的光學(xué)響應(yīng)不同于傳統(tǒng)二維半導(dǎo)體結(jié)構(gòu)中的光學(xué)響應(yīng)，主要是因?yàn)槠渌С值亩S狄拉克色散。而且石墨烯帶結(jié)構(gòu)的無(wú)間隙性質(zhì)也支持狄拉克流體的存在：其電子和空穴在電荷中性點(diǎn)的共存顯示出粘性電荷流。

而表面等離激元作為光-物質(zhì)相互作用的集體反應(yīng)，也揭示了石墨烯的獨(dú)特性質(zhì)。通過(guò)使用隨機(jī)相位近似（RPA）計(jì)算石墨烯的光誘導(dǎo)粒子-空穴極化，計(jì)算結(jié)果表明，石墨烯極化由帶內(nèi)極化和帶間極化的兩個(gè)獨(dú)立貢獻(xiàn)決定。 在長(zhǎng)波長(zhǎng)極限下，帶間極化保證了與光頻率無(wú)關(guān)的約2.3%的恒定吸收率。另一方面，帶內(nèi)極化解釋了自由載流子對(duì)電磁輻射的響應(yīng)。只有具有超過(guò)光子的偶極動(dòng)量q的光耦合可以激發(fā)石墨烯等離激元。

然而，載流子密度依賴(lài)性允許人們對(duì)二維狄拉克等離激元和傳統(tǒng)的二維等離激元之間的區(qū)分。 單層石墨烯的另一個(gè)有趣的性質(zhì)是，由于其無(wú)間隙帶結(jié)構(gòu)的線性色散，與傳統(tǒng)半導(dǎo)體相比，石墨烯粒子間相互作用較弱。RPA的計(jì)算結(jié)果可以準(zhǔn)確描述這種弱相互作用系統(tǒng)中的二維狄拉克等離激元密度依賴(lài)性。

單層石墨烯中電荷振蕩引起的近場(chǎng)分布可以與新型光電結(jié)構(gòu)耦合。然而，狄拉克費(fèi)米子的散射動(dòng)力學(xué)主要限制了二維狄拉克等離激元的壽命。低載流子密度下的動(dòng)量弛豫機(jī)制不僅受制于雜質(zhì)散射，同時(shí)電子-聲子相互作用也會(huì)影響高載流子密度下的載流子壽命。

另一方面，用六方氮化硼（hBN）封裝的單層石墨烯會(huì)表現(xiàn)出高載流子遷移率，因?yàn)榈鹋c石墨烯范德華異質(zhì)結(jié)構(gòu)界面非常均勻。由于界面雜質(zhì)密度低，hBN/石墨烯/hBN結(jié)構(gòu)提供了一種研究準(zhǔn)粒子相互作用的靈敏工具。例如，二維狄拉克等離激元可以與聲子極化耦合，其中等離激元能量在聲子極化能量附近被分成幾個(gè)分支。

單層石墨烯的高遷移率也使得檢測(cè)聲學(xué)等離激元模式成為可能，這將等離激元?jiǎng)恿繌?qiáng)烈限制在深亞波長(zhǎng)范圍內(nèi)。同時(shí)，壓縮石墨烯極化也使得對(duì)低載流子密度下的電子-電子相互作用的研究成為可能。



圖2石墨烯等離激元向熱電光電流的轉(zhuǎn)化。

圖源：Light Sci Appl11, 313 (2022).

對(duì)于理想的石墨烯來(lái)說(shuō)，其sp2雜化用于晶體鍵合，無(wú)隙線性色散出現(xiàn)在布里淵區(qū)的K和K′點(diǎn)。然而，在現(xiàn)實(shí)中，自旋-軌道耦合可以通過(guò)σ-π鍵雜化打開(kāi)帶隙。與在石墨烯中觀察到的典型費(fèi)米能級(jí)相比，σ-π鍵雜化誘導(dǎo)的帶隙是μeV量級(jí)的微小微擾。

因此，使用理想的二維狄拉克色散來(lái)描述光-物質(zhì)相互作用仍然是可靠的。盡管如此，自旋-軌道耦合產(chǎn)生的體帶隙在石墨烯邊界產(chǎn)生了非常重要的結(jié)果：帶隙被自旋相關(guān)的一維傳導(dǎo)通道取代。 一維邊界狀態(tài)的一個(gè)結(jié)果是自旋方向與粒子動(dòng)量方向正交。只要自旋-軌道耦合維持單層石墨烯中的體帶隙，自旋過(guò)濾傳輸就保證了無(wú)耗散傳導(dǎo)。

非平凡邊界狀態(tài)的可能存在可以在具有強(qiáng)自旋-軌道相互作用的其他晶體中得到實(shí)驗(yàn)證實(shí)。 更重要的是，三維晶體的邊界狀態(tài)可以在表面承載二維傳導(dǎo)，其中自旋方向與表面法向量和動(dòng)量方向正交。目前實(shí)驗(yàn)已經(jīng)證實(shí)了，三維拓?fù)浣^緣體Bi2Se3、Bi2Te3和Sb2Te3在表面上顯示出非平凡的邊界狀態(tài)。

本質(zhì)上，三維拓?fù)浣^緣體的表面狀態(tài)遵循與石墨烯情況類(lèi)似的二維狄拉克色散，只是三維拓?fù)浣^緣體表面上不存在自旋和谷簡(jiǎn)并。因此，三維拓?fù)浣^緣體表面承載二維狄拉克等離激元，而拓?fù)浣^緣體內(nèi)部的本體在空間上分離相反的表面狀態(tài)，從而屏蔽了等離激元發(fā)出的近場(chǎng)。

這篇綜述對(duì)石墨烯和三維拓?fù)浣^緣體的無(wú)間隙狄拉克帶色散中的二維表面等離激元（SPP）進(jìn)行了全面分析，并基于石墨烯和三維拓?fù)浣^緣體中的二維表面等離激元揭示了相關(guān)二維狄拉克帶中獨(dú)特的光物質(zhì)相互作用。二維表面等離激元產(chǎn)生的電場(chǎng)振蕩僅限于幾個(gè)原子層，這種效應(yīng)有望放大其與相鄰材料的庫(kù)侖相互作用。

在給出了單層二維狄拉克帶中的色散關(guān)系之后，這篇綜述討論了包含準(zhǔn)粒子激發(fā)的交互系統(tǒng)。此外，文章還介紹了將電磁波與等離激元耦合的基本實(shí)驗(yàn)技術(shù)，提出了在深亞波長(zhǎng)尺度上控制二維狄拉克等離激元的新方法。在石墨烯場(chǎng)效應(yīng)器件和石墨烯集成三維拓?fù)浣^緣體結(jié)構(gòu)中實(shí)現(xiàn)電調(diào)制和光調(diào)制。此外，這篇文章還展望了石墨烯等離激元的最新應(yīng)用。



圖3基于石墨烯等離激元的光電子應(yīng)用。

圖源：Light Sci Appl11, 313 (2022).

文章指出，石墨烯等離激元和分子振動(dòng)的非凡近場(chǎng)相互作用可用于開(kāi)發(fā)檢測(cè)蛋白質(zhì)、氣體分子和極性聲子的高效分子傳感器。同時(shí)，中紅外石墨烯等離激元在分子檢測(cè)方面極具潛力，柵極調(diào)諧石墨烯納米帶是檢測(cè)蛋白質(zhì)振動(dòng)帶的有效工具。

與傳統(tǒng)金屬等離激元相比，石墨烯等離激元對(duì)蛋白質(zhì)檢測(cè)具有更高的敏感性。這是因?yàn)槭┑入x激元距離表面幾納米的近場(chǎng)分布具有很高的場(chǎng)束縛性。相比之下，金等離激元的近場(chǎng)分布在相同的共振頻率下達(dá)到數(shù)百納米，導(dǎo)致對(duì)分子帶振動(dòng)的敏感性降低。

迄今為止，已經(jīng)有一系列基于石墨烯的光電子應(yīng)用利用了獨(dú)特的石墨烯光響應(yīng)，并將石墨烯與波導(dǎo)、金屬表面等離激元和等離激元納米結(jié)構(gòu)集成在一起。例如，二維狄拉克等離激元的多用途光電子應(yīng)用源于在寬范圍的紅外波長(zhǎng)下表面上高度受限的近場(chǎng)分布。利用非局域二維狄拉克極化，目前學(xué)術(shù)界已經(jīng)證明，在等離激元-聲子耦合、等離激元-等離激元耦合和帶間熱激勵(lì)下，可以實(shí)現(xiàn)對(duì)等離激元色散的有效調(diào)控。

而且，二維狄拉克等離激元的遠(yuǎn)場(chǎng)和近場(chǎng)檢測(cè)都是在紅外波長(zhǎng)下進(jìn)行的，這使人們能夠基于二維等離激元表征設(shè)備應(yīng)用的全面等離激元響應(yīng)。例如，新型雙柵極器件中的熱電電流可以檢測(cè)石墨烯等離激元的聲學(xué)模式，將等離激元波長(zhǎng)限制在深亞波長(zhǎng)范圍內(nèi)。

同時(shí)，強(qiáng)烈的光學(xué)和太赫茲脈沖可以觸發(fā)二維狄拉克波段的非平衡熱分布，從而改變石墨烯和三維拓?fù)浣^緣體Bi2Se3的等離激元色散。 文章最后指出，通過(guò)集成石墨烯和Bi2Se3，可以通過(guò)改變石墨烯費(fèi)米能級(jí)來(lái)調(diào)控Bi2Se3的等離激元頻率，從而揭示近距離近場(chǎng)相互作用的非凡響應(yīng)。

未來(lái)，二維狄拉克等離激元的突出特性有望用于開(kāi)發(fā)未來(lái)的中紅外光電探測(cè)器、生物分子傳感器、太赫茲探測(cè)器和光源。






審核編輯：劉清