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1.8TPa!超高壓(Mg,Fe)O鐵總電子自旋的結構轉變和再現

鴻之微 ? 來源:鴻之微 ? 2023-02-09 15:56 ? 次閱讀

含鐵MgO[(Mg1?xFex)O],被認為是類地系外行星的主要組成部分。(Mg1?xFex)O,在地球下地幔B1結構中結晶,在~45Gpa時經歷了高自旋(S= 2)到低自旋(S= 0)的轉變,并伴有物理性質的異常變化,未觀察到中自旋(S= 1)狀態。

在此,來自中國臺灣的Han Hsu等研究者,通過第一性原理計算研究了在高達1.8 TPa下的(Mg1?xFex)O (x≤0.25)。相關論文以題為“Structural transition and re-emergence of iron's total electron spin in (Mg,Fe)O at ultrahigh pressure”發表在Nature Communications上。

論文鏈接:

https://www.nature.com/articles/s41467-022-30100-5

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含鐵B1 (NaCl型)結構的MgO,又稱鐵榴石酶(Mg1?xFex)O (0.1 < x < 0.2),是地球下地幔(深度660~2890 km,壓力范圍23~135 GPa)中儲量第二豐富的礦物,占該區域的~20 vol%。實驗和第一原理計算表明,B1 MgO在~0.5 TPa時保持穩定,進一步壓縮后轉變為B2 (CsCl型)結構。第一性原理計算也預測了B2 MgO在至少4 TPa的動態穩定。因此,MgO被認為是類地超級地球(質量高達地球10倍的系外行星)的主要組成部分,其內部壓力可以達到萬億帕斯卡級別。

由于地球內部Fe含量豐富,地球下地幔的B1 MgO中含有10~20 mol%的Fe。同樣,在地球超級地球中,MgO預計含有相當多的鐵元素。隨著Fe的摻入,宿主礦物的物理性質會發生巨大的變化。例如,在B1 (Mg1-xFex)O中,Fe在~ 45 Gpa時經歷了由高自旋(HS,S= 2)態到低自旋(LS,S= 0)態的壓力誘導自旋躍遷(也稱為自旋交叉);中間自旋(IS, S= 1)態在實驗中從未觀測到,也已被第一性原理計算排除。B1 (Mg1?xFex)O的HS-LS躍遷伴隨著該礦物的結構、電子、光學、磁性、彈性、熱力學和輸運等性質的異常變化;此外,還表現出改變鐵的擴散和分配,控制大低速礦區的結構,并在地球下地幔中產生體聲與剪切速度的反相關關系。

最近,也報道了B1 (Mg1?xFex)O自旋躍遷的地震表達。盡管對B1 (Mg1-xFex)O、B2 MgO和端元FeO(在壓力P?25 GPa下在B1結構中結晶,壓縮時經歷復雜的結構轉變,在P?250 GPa下在B2結構中穩定)進行了廣泛的研究,Fe和自旋躍遷對B2 MgO和B1-B2躍遷性質的影響尚不清楚,特別是與行星內部相關的低Fe濃度(x≤0.25)。

在此,研究者采用局域密度近似+自洽HubbardU(LDA+Usc)方法研究了,超高壓下(Mg1?xFex)O, HubbardU參數自洽計算。迄今為止,LDA+Usc已被應用于各種具有地球物理和/或地球化學重要性的含鐵礦物,包括B1 (Mg1?xFex)O、含鐵MgSiO3鈣鈦礦(bridgmanite)和后鈣鈦礦、鐵鎂礦(Mg1?xFex)CO3和新的六方鋁(NAL)相。通過這些工作,研究者發現LDA+Usc測定的自旋-轉變壓力一般在實驗結果周圍5~10 GPa, LDA+Usc得到的體積/彈性異常也與實驗結果吻合得很好。LDA+Usc方法具有較高的精度,是研究高壓含鐵礦物的一種可靠方法,因此本工作采用了LDA+Usc方法。

計算表明,(Mg1?xFex)O在~0.6 TPa同時經歷了結構和自旋轉變,從B1相的低自旋態轉變為B2相的中自旋態,Fe的總電子自旋S在超高壓下從0重新出現到1。進一步壓縮后,在B2相中發生了中到低的自旋轉變。依賴于Fe濃度(x),金屬-絕緣體轉變和菱形變形也可能發生在B2相中。這些結果表明,鐵和自旋躍遷,可能在一個巨大的壓力范圍內影響行星內部。

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圖1 B1、B2 (Mg1?xFex)O超胞。

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圖2 超高壓下Fe的自洽哈伯德U (Usc)。

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圖3 立方B2 (mg0.875Fe0.125)O的原子結構、穩定性和電子結構。

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圖4 菱形畸變rB2 (mg0.875Fe0.125)O的原子結構、穩定性和電子結構。

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圖5 立方B2中間自旋(IS) (Mg0.75Fe0.25)O的穩定性、電子結構和磁性坍縮。

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圖6 不同結構相和自旋態下(Mg1?xFex)O的相對焓。

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圖7 室溫下(r)B2 (Mg1?xFex)O的自旋躍遷及其伴隨的體積/彈性異常。

綜上所述,研究者通過第一性原理計算研究了(Mg1?xFex)O (x≤0.25)在超高壓力高達1.8 TPa的情況下。計算表明,Fe對(Mg1?xFex)O的性質有很大影響。當x = 0.125時,絕緣體(Mg0.875Fe0.125)O在0.642 TPa同時發生結構和自旋躍遷(B1 LS→rB2 IS),然后在1.348 TPa發生自旋躍遷(rB2 IS - LS)。當x = 0.25時,(Mg0.75Fe0.25)O在0.539 TPa同時發生結構、自旋和金屬-絕緣體轉變(絕緣B1 LS→金屬B2 IS),然后在0.855 TPa發生自旋轉變(金屬B2 IS - LS)。

值得注意的是,Fe的總電子自旋S在B1-(r)B2躍遷中重新從0變為1。此外,Fe濃度(x)的變化也能誘導B2 (Mg1?xFex)O的結構躍遷、自旋躍遷和金屬-絕緣體躍遷。這些結果表明,考慮到伴隨自旋和/或金屬絕緣體轉變的彈性、輸運和熱特性的異常變化,Fe和自旋躍遷可能在很大的壓力范圍內對行星內部產生重大影響。

審核編輯 :李倩

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原文標題:文章轉載丨Nature子刊:1.8TPa!超高壓(Mg,Fe)O鐵總電子自旋的結構轉變和再現

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