窄帶隙 (≈1.2 eV) Pb-Sn 合金鈣鈦礦太陽能電池是一種有前途的全鈣鈦礦串聯(lián)器件底部組件電池，有望提供比單結(jié)太陽能電池的理論Shockley-Queisser 極限更高的效率。密度泛函理論 (DFT) 研究表明，具有 (100) 取向的 Pb-Sn 鈣鈦礦薄膜會顯著降低陷阱密度，這是鈣鈦礦器件性能的關(guān)鍵品質(zhì)因數(shù)。

來自陜西師范大學(xué)的學(xué)者將烷基二胺作為成核劑錨定在表面上，以調(diào)節(jié) Pb-Sn 鈣鈦礦的生長，使其優(yōu)先沿著 (100) 取向進(jìn)行。觀察到二胺陽離子不僅在成核階段有效地誘導(dǎo)了晶體生長，但也保留在晶體表面，最終鈍化生成的鈣鈦礦薄膜。結(jié)果表明，正如 DFT 研究所預(yù)測的，二胺基薄膜顯示出具有優(yōu)異光電性能的 (100) 擇優(yōu)取向。因此，實現(xiàn)了 20.03% 的最高功率轉(zhuǎn)換效率，是此類設(shè)備中最高的效率之一。這些發(fā)現(xiàn)為理論上設(shè)計表面成核以誘導(dǎo)鈣鈦礦材料優(yōu)先生長以獲得更好的光電性能提供了一種可行的策略。

圖1. 立方 FASnI3模型的各種晶面 a-d) 和立方 MASnI3模型的 e-h)表面上陷阱態(tài)的 DFT 計算。

圖2. a) XRD圖譜。b) XRD圖案的峰強(qiáng)度比。c) 帶/不帶 ADI 的 Pb-Sn 合金鈣鈦礦薄膜的俯視 SEM 圖像和 d) AFM 圖像。

圖3. a) 穩(wěn)態(tài) PL 光譜，b) 來自 TA 光譜的電荷載流子壽命，以及 c-f) 對照和基于 ADI 的鈣鈦礦薄膜的 Sn 3d XPS 光譜。

圖4. PDA陽離子在鈣鈦礦薄膜中的作用。a) TOF-SIMS 表征，b) 水接觸角測試，和 c) 對照和 PDA 基薄膜的晶體取向示意圖。

圖5. 鉛錫合金太陽能電池的光伏性能。a)具有倒置平面異質(zhì)結(jié)的器件結(jié)構(gòu)。b)有/無 ADI 的 Pb-Sn 合金器件的J-V曲線。c) 控制和基于 PDA 的設(shè)備的EQE 譜。d) 基于 PDA 的設(shè)備的 MPP 效率。

圖6. a) UPS 光譜，b) 基于從 UPS 光譜計算的參數(shù)的能級方案，c) C-V曲線，以及 d) 控制和基于 PDA 的設(shè)備的 TPV曲線。

圖7. 未封裝在 a) 空氣和 b) N2（手套箱）中的 Pb-Sn 合金太陽能電池的穩(wěn)定性。所有器件的J-V曲線均在空氣條件下測量。

總之，本文開發(fā)了一種由自發(fā)表面配體錨定誘導(dǎo)的定向生長策略。根據(jù)DFT計算，以(100)-優(yōu)先取向改善鈣鈦礦結(jié)晶可能是減少陷阱輔助非輻射復(fù)合和提高Pb-Sn合金鈣鈦礦薄膜穩(wěn)定性的可行方法。通過將 ADI 引入 FA0.7MA0.3Pb0.5Sn0.5I3在鈣鈦礦前驅(qū)體溶液中，二胺陽離子可以首先錨定在表面作為具有（100）優(yōu)先取向的成核劑，然后作為模板調(diào)節(jié)晶體向下生長，最終作為鈍化層留在晶體表面。

結(jié)果表明，正如DFT研究所預(yù)測的那樣，獲得了具有優(yōu)異光電性能的(100)-優(yōu)選取向薄膜。因此，增強(qiáng)的光電特性轉(zhuǎn)化為超過 20% 的 PCE，同時降低了VOC損失。本文的研究結(jié)果為理論上設(shè)計表面成核以誘導(dǎo)鈣鈦礦材料優(yōu)先生長以獲得更好的光電性能提供了一種可行的策略。





審核編輯：劉清