DASP (Defect and Dopant ab-initio Simulation Package)是一款半導體缺陷和雜質性質的第一性原理計算模擬軟件包，該軟件包能針對輸入的半導體晶體結構，基于材料基因組數據庫和第一性原理軟件包，自動計算并輸出半導體的熱力學穩定性，缺陷和雜質形成能及離化能級，半導體樣品中缺陷、雜質和載流子濃度及費米能級，關鍵缺陷和雜質誘導的光致發光譜、載流子輻射和非輻射俘獲截面及少子壽命。

針對任一半導體，DASP軟件可以計算給出如下性質：熱力學穩定性、元素化學勢空間的穩定范圍、缺陷（含雜質，下同）形成能、缺陷轉變能級、各生長條件下的費米能級、載流子和缺陷濃度、缺陷的光致發光譜、缺陷對載流子的俘獲截面、輻射和非輻射復合速率等。

本期將給大家介紹DASP HfO2的本征缺陷計算 5.3.2-5.3.2.2 的內容。

5.3.2. 熱力學穩定性和元素化學勢計算TSC

5.3.2.1. 運行TSC模塊

在上一步使用命令dasp 1執行PREPARE模塊時，會生成doping-Ga2O3/dec目錄，并在該目錄中產生1prepare.out文件。等待程序執行完畢，1prepare.out有相應的完成標志。進入doping-Ga2O3/dec目錄。確認INCAR-relax，INCAR-static文件中的參數是可行的。（用戶可修改INCAR，DASP將根據此目錄中的INCAR做后續的計算）

確認PREPARE模塊完成后，回到doping-Ga2O3目錄，使用命令dasp 2執行TSC模塊。同樣地，TSC模塊會在doping-Ga2O3目錄中生成名為tsc的目錄，里面記錄了TSC程序的計算輸出，包括各計算目錄以及運行日志文件2tsc.out。等待程序完成期間無需額外操作。

5.3.2.2. TSC模塊運行流程

host結構的總能計算（與MP參數保持一致）：

TSC模塊將使用與MaterialsProject數據庫完全一致的輸入參數（INCAR，KPOINTS，POTCAR）來對用戶給定的原胞做結構優化和靜態計算。因此，該計算得到的總能與MP數據庫的總能是可比的。此步驟是為了得到影響Ga2O3穩定性的關鍵雜相。通過目錄可以看到：

從doping-Ga2O3/tsc/2tsc.out中也可以看到程序的運行日志，即產生輸入文件、relaxation1、relaxation2、static、數據提取等步驟。

關鍵雜相判斷：

TSC模塊將搜尋MP數據庫上所有與Ga2O3相競爭的雜項，通過DFT計算的Ga2O3的總能與MP數據庫中雜相的總能，判斷出Ga2O3是穩定的。

隨后，程序將自動下載影響摻雜H的Ga2O3穩定性最關鍵的雜相，本例中為H和GaHO2。在2tsc.out中可看到相關的信息：

host與雜相結構的總能計算（PREPARE模塊確定的參數）：

在確定關鍵雜相后，TSC模塊將使用PREPARE模塊確定的參數（AEXX）計算Ga2O3，GaHO2，H2的總能。2tsc.out如下：

化學勢的計算：

根據DFT計算的總能，計算摻雜H的Ga2O3的形成能和化學勢穩定區間。由于Ga2O3是二元的，TSC模塊給出2個化學勢的端點值，即Ga-rich和O-rich，寫入dasp.in:

在2tsc.out可以看到程序執行完畢的輸出：

對于三元以上的體系，TSC模塊將輸出穩定區域圖像，及穩定區域各端點處的化學勢。

審核編輯 ：李倩