膠體量子點(diǎn)(QD)是用于實(shí)現(xiàn)可溶液加工激光二極管的有吸引力的材料，它可以受益于尺寸可控的發(fā)射波長(zhǎng)、低光學(xué)增益閾值以及易于與光子和電子電路集成。然而，此類器件的實(shí)際應(yīng)用受到增益激活多載流子狀態(tài)的快速俄歇復(fù)合、QD薄膜在高電流密度下的穩(wěn)定性差以及難以在復(fù)雜器件堆棧中獲得凈光學(xué)增益的阻礙，其中薄電致發(fā)光QD層與光學(xué)損耗電荷傳導(dǎo)層結(jié)合。

有鑒于此，美國(guó)洛斯阿拉莫斯國(guó)家實(shí)驗(yàn)室Victor I. Klimov等人解決了上述挑戰(zhàn)并實(shí)現(xiàn)了電泵浦膠體量子點(diǎn)的放大自發(fā)輻射 (ASE)。開(kāi)發(fā)的設(shè)備使用緊湊、連續(xù)分級(jí)的QD，抑制俄歇復(fù)合并結(jié)合到脈沖、高電流密度電荷注入結(jié)構(gòu)中，并輔以低損耗光子波導(dǎo)。這些膠體QD ASE二極管表現(xiàn)出強(qiáng)大的寬帶光學(xué)增益，并表現(xiàn)出亮邊發(fā)射，瞬時(shí)功率高達(dá) 170μW。

本文要點(diǎn)：

1）ccg-QD的特性

在這項(xiàng)研究中，使用了一種基于連續(xù)漸變量子點(diǎn)(cg-QDs)的光學(xué)增益介質(zhì)。這些“緊湊型”cg-QD（ccg-QD）包括半徑為2.5nm的CdSe核、2.4nm厚的漸變Cd1-xZnxSe層和由ZnSe0.5S0.5和ZnS 層制成的最終保護(hù)殼厚度分別為 0.9nm 和 0.2nm。盡管厚度減小，但緊湊的分級(jí)殼可以高效抑制俄歇衰變，從而導(dǎo)致雙激子俄歇壽命長(zhǎng)和相應(yīng)的高雙激子發(fā)射量子產(chǎn)率。減小的殼厚度允許增加薄膜樣品中的QD堆積密度，并因此導(dǎo)致光學(xué)增益增強(qiáng)。

圖1ccg-QD的光學(xué)和EL特性

2）器件中的導(dǎo)引光模式

盡管實(shí)現(xiàn)了粒子數(shù)反轉(zhuǎn)，但參考設(shè)備在電泵浦下在前（表面）或邊緣發(fā)射中均未表現(xiàn)出ASE。這表明總體光學(xué)損耗超過(guò)了薄QD介質(zhì)中產(chǎn)生的光學(xué)增益。使用有限元方法對(duì)參考LED進(jìn)行光子建模證實(shí)了這一評(píng)估）。作者展示了TE0 TIR 模式的計(jì)算電場(chǎng)分布，相當(dāng)一部分光學(xué)模式存在于光學(xué)損耗L-IT 電極中。為了解決過(guò)度損耗的問(wèn)題，使用了一種橫向布拉格反射器方法。在ASE的情況下，BRW模式優(yōu)于TIR模式。

圖2 參考器件和BRW器件中的導(dǎo)引光模式

3）電動(dòng)ASE

為了實(shí)現(xiàn)BRW波導(dǎo)，在陰極下方加入了由十對(duì)Nb2O5和SiO2層組成的 DBR疊層。為了降低串聯(lián)電阻，從而減少高j下的過(guò)熱，制造標(biāo)準(zhǔn)ITO的陰極。因此，可以將電流密度提高到1933 A cm?2而不會(huì)導(dǎo)致器件擊穿。為了進(jìn)一步改善器件中的電荷流，在ITO陰極頂部沉積了一個(gè)n型 ZnO 電子傳輸層。除了改善電荷傳輸外，ZnO層還允許實(shí)現(xiàn)活性介質(zhì)的n型摻雜，從而幫助它們保持負(fù)電荷，最終整體損失系數(shù)僅為 16 cm?1，ccg-QD 薄膜的計(jì)算ASE閾值取決于充電水平。觀察到的偏振趨勢(shì)在電泵浦和光泵浦機(jī)制之間是相同的，這是邊緣發(fā)射EL的ASE特征的有力證據(jù)，因?yàn)?ASE 效應(yīng)在光學(xué)激發(fā)的邊緣發(fā)射 PL 光譜中是明確的。

圖3BRW 設(shè)備中的電動(dòng)ASE

4）BRW設(shè)備輸出

BRW結(jié)構(gòu)中ASE的另一個(gè)跡象是邊緣發(fā)射EL的高亮度。在參考設(shè)備中，邊緣信號(hào)是肉眼無(wú)法檢測(cè)到的，即使在黑暗中也是如此。相比之下，即使在室內(nèi)光線下也能清楚地看到從BRW器件邊緣輻射的光，盡管邊緣發(fā)射面積非常小。BRW結(jié)構(gòu)在強(qiáng)邊發(fā)射ASE的發(fā)展中發(fā)揮了重要作用，它增加了有效放大長(zhǎng)度并改善了自發(fā)發(fā)射產(chǎn)生的“種子”光子的收集。制造的器件在周圍環(huán)境下表現(xiàn)出良好的操作穩(wěn)定性。即使驅(qū)動(dòng)電壓遠(yuǎn)高于 ASE 閾值，它們也能在 ASE 狀態(tài)下運(yùn)行數(shù)小時(shí)，而輸出功率沒(méi)有明顯損失。

圖4 BRW 設(shè)備輸出的表征

參考文獻(xiàn)：

Ahn, N., Livache, C.,Pinchetti, V.et al.Electrically driven amplified spontaneousemission from colloidal quantum dots.Nature617, 79–85(2023). https://doi.org/10.1038/s41586-023-05855-6