紫外（UV）光譜提供了對(duì)物質(zhì)結(jié)構(gòu)的獨(dú)特洞察，其應(yīng)用范圍從基礎(chǔ)測(cè)試到地球大氣中的光化學(xué)，以及從太空望遠(yuǎn)鏡進(jìn)行的天文觀測(cè)等。在更長(zhǎng)的波長(zhǎng)下，使用兩個(gè)干涉激光頻率梳的雙梳（dual-comb）光譜已成為一種強(qiáng)大的技術(shù)，其能夠同時(shí)提供寬光譜范圍和非常高的分辨率。

據(jù)麥姆斯咨詢報(bào)道，近日，德國(guó)馬克斯·普朗克量子光學(xué)研究所（Max-Planck Institute of Quantum Optics）的研究團(tuán)隊(duì)在Nature期刊上發(fā)表了題為“Near-ultraviolet photon-counting dual-comb spectroscopy”的論文，提出了一種適用于極低光水平（例如短波長(zhǎng)頻率梳光子學(xué)中遇到的情況）的雙梳光譜新方法，向極紫外光譜區(qū)域的寬光譜帶寬的精確光譜邁出了重要一步。通過(guò)使用光子計(jì)數(shù)技術(shù)，上述科研團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了精確、高分辨率、量子噪聲極限的近紫外（NUV）雙梳光譜，其運(yùn)行光子通量比雙梳光譜和其它基于頻率梳的傅里葉變換光譜技術(shù)中常用水平低10?倍以上。

該團(tuán)隊(duì)展示了近紫外區(qū)域的具有解析頻率梳線、高分辨率的雙梳吸收光譜。在772 THz（388 nm）的中心頻率下，該團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了500 MHz（分辨能力1.5 × 10?）和200 MHz（分辨能力4 × 10?）的分辨率。所提出的基于光子計(jì)數(shù)的創(chuàng)新方法可實(shí)現(xiàn)量子噪聲極限的信噪比，這在雙梳光譜中尤其難以實(shí)現(xiàn)。本論文中魯棒的低光干涉測(cè)量方法克服了非線性頻率轉(zhuǎn)換效率低下帶來(lái)的挑戰(zhàn)，因此，它為將雙梳光譜擴(kuò)展到更短的波長(zhǎng)奠定了堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。

光子計(jì)數(shù)雙梳光譜原理

基于近紅外（NIR）頻率梳的非線性頻率轉(zhuǎn)換的極低光頻率梳發(fā)生器的光束穿過(guò)吸收樣品。它與另一個(gè)脈沖重復(fù)頻率略有不同的極低光頻率梳發(fā)生器的光束疊加在一個(gè)分束器上。光子計(jì)數(shù)探測(cè)器對(duì)分束器輸出進(jìn)行計(jì)數(shù)。每20個(gè)頻率梳脈沖中的探測(cè)器計(jì)數(shù)少于1個(gè)。在比雙梳光譜中通常使用的功率水平弱10?倍以上的情況下，檢測(cè)到的計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)包含了關(guān)于樣品的光譜信息。

圖1 采用光子計(jì)數(shù)的紫外雙梳光譜原理

利用電光頻率梳的近紫外光譜

研究人員通過(guò)使用近紅外電光頻率梳的非線性頻率轉(zhuǎn)換來(lái)說(shuō)明近紫外雙梳光譜的潛力。電光系統(tǒng)在紫外光下的轉(zhuǎn)換效率很低，非常適合測(cè)試所提出的光子計(jì)數(shù)方法。兩個(gè)重復(fù)頻率略有不同的頻率梳由連續(xù)波激光器產(chǎn)生，該激光器由電光調(diào)制器以193 THz（1550?nm）的中心頻率進(jìn)行強(qiáng)度和相位調(diào)制。聲光調(diào)制器偏移一個(gè)頻率梳的中心頻率，以在沒(méi)有混疊的情況下測(cè)量雙梳的頻譜。近紅外頻率梳依次倍頻兩次，一次在周期性極化的鈮酸鋰晶體中，另一次在BiB?O?（BIBO）晶體中。大約100線的近紫外頻率梳具有可在770 THz和774 THz之間調(diào)諧的中心頻率，以及可在100 ?kHz和40?GHz之間自由選擇的重復(fù)頻率。兩個(gè)低功率紫外頻率梳光束在一個(gè)分束器上組合。分束器的一端輸出由光子計(jì)數(shù)器檢測(cè)。

就像在傳統(tǒng)的雙梳光譜中一樣，傅立葉變換揭示了雙梳光譜。近紫外光子級(jí)雙梳實(shí)驗(yàn)光譜如圖2所示。

圖2 具有解析頻率梳線的近紫外光子級(jí)雙梳實(shí)驗(yàn)光譜

接下來(lái)，研究人員展示了光子計(jì)數(shù)雙梳干涉儀在原子銫（Cs）蒸氣中弱6S-8P躍遷吸收光譜方面的潛力。其中一束頻率梳光束穿過(guò)加熱的銫蒸汽池，然后兩束頻率梳光束在分束器上組合。具有解析頻率梳線的光譜分別顯示了770.73 THz和773.21 THz處的6S1/2–8P1/2和6S1/2–8P3/2躍遷（圖3a和3c）。1 GHz多普勒半峰全寬的6S1/2–8P1/2躍遷的透射率譜和色散譜是由 152 s的累積時(shí)間得出的（圖3b）。根據(jù)振幅光譜歸一化吸收基線的標(biāo)準(zhǔn)差的倒數(shù)確定的信噪比為210。較強(qiáng)的6S1/2-8P3/2躍遷是在較短的累積時(shí)間（64 s）下測(cè)量的，信噪比為195（圖3d）。

圖3 在總平均光功率為90 pW和500 MHz分辨率下，133Cs中弱躍遷的光子計(jì)數(shù)近紫外振幅和相位譜

在雙梳光譜中，降低技術(shù)噪聲源以達(dá)到量子噪聲極限并不容易。大多數(shù)實(shí)驗(yàn)都受到探測(cè)器噪聲或激光源強(qiáng)度噪聲的限制。在設(shè)置的實(shí)驗(yàn)條件下，研究人員測(cè)量了光譜中吸收基線的實(shí)驗(yàn)信噪比與計(jì)數(shù)率（圖4a）和累積時(shí)間（圖4b）的函數(shù)關(guān)系。

圖4 光子計(jì)數(shù)近紫外雙梳光譜中的量子噪聲極限信噪比

光纖激光器的可見(jiàn)光譜

真空和極紫外頻率梳僅作為近紅外飛秒鎖模激光器的諧波產(chǎn)生，因此確定此類(lèi)激光器是否適用于光子計(jì)數(shù)雙梳光譜至關(guān)重要。文中的研究表明，即使光纖鎖模激光器衰減到每秒僅1000萬(wàn)次計(jì)數(shù)，吸收樣品的振幅和相位光譜信息也可以從光子計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)中精確獲取。

一對(duì)倍頻摻鉺飛秒模鎖光纖激光器在384 THz的中心頻率產(chǎn)生兩個(gè)光脈沖列。它們的重復(fù)頻率為100?MHz，其差值δfrep等于?12.5?kHz。

干涉圖的傅立葉變換揭示了具有解析頻率梳線的透射光譜（圖5）。頻譜跨度為0.12?THz，具有1200條遠(yuǎn)高于噪聲水平的頻率線（圖5a）。??Rb和??Rb中多普勒展寬的5S1/2–5P3/2躍遷由100?MHz間隔的頻率梳線進(jìn)行采樣（圖5b）。吸收基線的平均信噪比為67，而計(jì)算出的1200頻率梳線上的量子噪聲極限信噪比是69。相位譜同時(shí)被獲取。

圖5 利用光纖激光器以平均速率為每秒8.4 × 10?計(jì)數(shù)的光子計(jì)數(shù)可見(jiàn)光雙梳實(shí)驗(yàn)光譜

綜上所述，這項(xiàng)研究在紫外光譜范圍內(nèi)實(shí)現(xiàn)了高分辨率線性吸收雙梳光譜。實(shí)驗(yàn)中使用了兩種不同的實(shí)驗(yàn)裝置和不同類(lèi)型的頻率梳發(fā)生器，并且通過(guò)實(shí)驗(yàn)證實(shí)了雙梳光譜的全部功能可以擴(kuò)展到低光的條件下，其功率水平比雙梳光譜中常用的功率水平弱一百萬(wàn)倍以上。通過(guò)反復(fù)實(shí)現(xiàn)量子噪聲極限的信噪比，該團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了實(shí)驗(yàn)可用光的最佳利用。所提出的光子級(jí)干涉儀精確地再現(xiàn)了光子計(jì)數(shù)的統(tǒng)計(jì)。在極低光水平下利用雙梳光譜的前景似乎違反直覺(jué)。在這里，這項(xiàng)研究通過(guò)實(shí)驗(yàn)實(shí)現(xiàn)了這一里程碑，它將開(kāi)啟新的應(yīng)用領(lǐng)域。

審核編輯：黃飛

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