在物理光學(xué)里,光和物質(zhì)的相互作用的基礎(chǔ)研究是我們得以發(fā)展新型技術(shù)的基礎(chǔ)。所謂不僅知其然,而且要知其所以然——既要知道事情的表面現(xiàn)象(觀測(cè)到的現(xiàn)象),也要了解事情的本質(zhì)和它之所以產(chǎn)生的原因。
比如量子發(fā)射體是研制新光源(包括激光、發(fā)光二極管、以及在量子技術(shù)領(lǐng)域的單光子源)的基礎(chǔ),它們可以是在激發(fā)態(tài)的原子、非激發(fā)態(tài)的原子或者量子點(diǎn),它們的發(fā)光特性不僅僅和自身狀態(tài)有關(guān)系,也和周圍的電磁場(chǎng)環(huán)境有關(guān)系。
當(dāng)這個(gè)量子發(fā)射體處于一個(gè)可以限制光能的系統(tǒng)里的時(shí)候(比方說(shuō)光學(xué)腔或者等離子納米腔),它釋放的光子可以在消失(dissipate)之前重新被該量子體吸收。當(dāng)這種光和代表物質(zhì)的量子發(fā)射體之間這種能量耦合比它們自身的耗散過(guò)程快的時(shí)候,我們稱之為光和物質(zhì)的強(qiáng)相互作用(Strong light-matter interactions),這種釋放光子-再吸收光子會(huì)周期性地出現(xiàn),我們稱一個(gè)周期為拉比周期(Rabi cycle)。
近期,西湖大學(xué)仇旻教授課題組和新西蘭奧塔哥大學(xué)丁伯陽(yáng)博士合作,聯(lián)合浙江大學(xué)、北京理工大學(xué)相關(guān)團(tuán)隊(duì), 開(kāi)展了一系列關(guān)于“等離子諧振和量子輻射點(diǎn)強(qiáng)耦合”的工作。
具體來(lái)說(shuō),他們把量子輻射點(diǎn)(發(fā)光原子分子激子等)嵌入到納米尺度的光學(xué)腔里,觀察到光子和輻射點(diǎn)在常溫下的快速能量交換以及很多有趣的物理特性。這些工作為諸多重要的應(yīng)用,比如單光子開(kāi)關(guān)和納米激光器,提供了必要的理論和實(shí)踐基礎(chǔ)。
背景介紹
諧振腔是非常重要的光學(xué)器件。具體來(lái)說(shuō),科學(xué)家們利用反射鏡的組合把光子限制在一定空間里,讓光子在鏡子中來(lái)回反射,從而增大光場(chǎng)的強(qiáng)度,延長(zhǎng)光場(chǎng)的存在時(shí)間,并且可以控制光子的諧振頻率。如果我們把一些量子輻射點(diǎn)(例如分子,原子,激子,離子等等)嵌入到諧振頻率相同的光學(xué)腔中(圖1a),光子和輻射點(diǎn)就會(huì)發(fā)生快速的能量交換。當(dāng)這種交換速度超過(guò)了系統(tǒng)自身的損耗率,光子和輻射點(diǎn)就會(huì)形成新的光-物質(zhì)混合態(tài),體現(xiàn)為頻譜上的能級(jí)劈裂(圖1b)。我們把這個(gè)過(guò)程稱之為強(qiáng)耦合過(guò)程,又叫光和物質(zhì)強(qiáng)相互作用,而相關(guān)研究被稱為腔-量子電動(dòng)力學(xué) [cavity-quantum electrodynamics (cavity-QED)]。
圖1 (a) 光學(xué)腔和量子輻射點(diǎn)集成組合的示意圖;(b) 光學(xué)腔和量子發(fā)光點(diǎn)強(qiáng)耦合的示意能級(jí)圖,呈現(xiàn)出分裂的能級(jí);分裂能級(jí)大小用真空拉比劈裂(?ωVR)來(lái)表征。
強(qiáng)耦合系統(tǒng)激發(fā)了科學(xué)家們的極大興趣,因?yàn)檫@不僅可以讓我們更深入的研究開(kāi)放系統(tǒng)中的量子力學(xué),比如測(cè)量引起的退相干效應(yīng),更重要的是可以讓我們實(shí)現(xiàn)對(duì)量子態(tài)的有效操控,為一系列的重要應(yīng)用提供了理論和實(shí)踐基礎(chǔ),比如量子計(jì)算機(jī),量子編碼,單光子非線性,以及單原子激光器等等等等。因?yàn)檫@一研究的重要性,2012年的諾貝爾物理學(xué)獎(jiǎng)授予了Serge Haroche以表彰他在cavity-QED研究上的杰出貢獻(xiàn)。
關(guān)鍵技術(shù)
目前關(guān)于強(qiáng)耦合系統(tǒng)的相關(guān)研究大多停留在實(shí)驗(yàn)室階段。為了減少系統(tǒng)損耗,人們傳統(tǒng)上會(huì)把整個(gè)耦合系統(tǒng)放到超低溫下測(cè)量(接近絕對(duì)零度,-273℃),這無(wú)疑極大的提高了開(kāi)發(fā)成本和研究難度。為了解決這一問(wèn)題,科學(xué)家們開(kāi)始嘗試?yán)玫入x子諧振腔(或稱為納米光學(xué)腔)在常溫下實(shí)現(xiàn)強(qiáng)耦合效應(yīng)。具體來(lái)說(shuō),等離子諧振腔是基于特殊設(shè)計(jì)的貴金屬納米結(jié)構(gòu)。在這種結(jié)構(gòu)中,金屬的導(dǎo)帶電子會(huì)隨著外部光照發(fā)生集體振動(dòng),也即局域等離子諧振[圖2(a)]。這種諧振把光能壓縮限制在一個(gè)非常小的體積(V)里面。例如圖2(b)所示,光能可以被壓縮到單個(gè)貴金屬納米顆粒和金屬薄膜之間的間隙當(dāng)中,其維度甚至可以小于光波長(zhǎng)的1/500。
圖2 (a) 基于金屬納米顆粒的等離子諧振腔示意圖;(b) 基于金屬納米顆粒-金屬薄膜的等離子諧振腔,其模式體積可以達(dá)到小于1/500波長(zhǎng)的尺度。具體見(jiàn)我們之前的一系列工作,如 Appl. Phys. Rev.96 251104 (2010);ACS Nano6 2550 (2012); J. Phys. Chem C 119 18627 (2015)
而在耦合過(guò)程中,耦合強(qiáng)度(g)與光場(chǎng)模式體積(V)的平方根成反比,這里N代表參與耦合的量子輻射點(diǎn)數(shù)目 。所以通過(guò)把量子輻射點(diǎn)嵌入到等離子諧振腔,我們就可以利用局域等離子諧振超小的模式體積來(lái)極大增強(qiáng)耦合強(qiáng)度,從而克服常溫下系統(tǒng)損耗高的缺點(diǎn)。下面要講述的就是我們?nèi)绾卧诔叵聦?shí)現(xiàn)“等離子諧振-量子輻射點(diǎn)”強(qiáng)耦合,并且發(fā)現(xiàn)其有趣特性的工作。
實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證
首先我們把某種染料分子嵌入到間隙等離子諧振腔中。如圖3(a)所示,單個(gè)金納米立方體與金膜構(gòu)成間隙納米光學(xué)腔。這種結(jié)構(gòu)可以把波長(zhǎng)在1.91eV (650nm)的光子高度聚集在僅有——3納米寬的間隙之中(如紅色區(qū)域指示)。如果我們?cè)陂g隙里面嵌入某種染料分子(圖3(a)中小藍(lán)色球體),而這種染料分子的吸收波長(zhǎng)和腔內(nèi)光子的波長(zhǎng)相一致的話,它們的混合光譜會(huì)出現(xiàn)兩個(gè)峰(如圖3(c)顯示)。這是常溫下的能級(jí)劈裂,也是強(qiáng)耦合的重要標(biāo)志。
圖3 (a) 基于貴金屬納米顆粒-薄膜等離子諧振腔和摻雜染料分子強(qiáng)耦合系統(tǒng)的示意圖;(b) 未摻雜和(c)摻雜染料分子的諧振腔散射譜,粉色虛線代表染料分子的吸收譜;(d) 未摻雜和(e)摻雜染料分子的諧振腔遠(yuǎn)場(chǎng)散射圖像。
更為重要的是,此次實(shí)驗(yàn)中我們首次發(fā)現(xiàn)這種強(qiáng)耦合效應(yīng)還可以改變光子在間隙內(nèi)的空間分布,而這種改變可以在光子的遠(yuǎn)場(chǎng)成像中觀察到。具體來(lái)說(shuō),未摻雜染料分子的間隙腔的遠(yuǎn)場(chǎng)成像[圖3(d)]顯示為多納圈形狀,而摻雜了染料分子的間隙腔[圖3(e)]遠(yuǎn)場(chǎng)成像顯示為點(diǎn)狀。我們知道,光學(xué)腔遠(yuǎn)場(chǎng)成像和腔內(nèi)光子的空間分布是一一對(duì)應(yīng)的。換言之,如果遠(yuǎn)場(chǎng)成像發(fā)生了改變,那么一定意味著間隙中光子的空間分布也發(fā)生了變化。為了進(jìn)一步確證這個(gè)發(fā)現(xiàn),我們還進(jìn)行了數(shù)值仿真計(jì)算,結(jié)果和實(shí)驗(yàn)非常吻合。
總述
我們的實(shí)驗(yàn)結(jié)果為常溫下研究納米光學(xué)腔和量子輻射點(diǎn)的強(qiáng)耦合效應(yīng)做出了重要技術(shù)鋪墊。具體來(lái)說(shuō),關(guān)于“強(qiáng)耦合能改變光場(chǎng)空間分布”的發(fā)現(xiàn)不僅能幫助人們?cè)诶碚撋细玫睦斫饧{米尺度下的強(qiáng)耦合效應(yīng),還貢獻(xiàn)了一種新的調(diào)控手段,可以用于改變納米光學(xué)腔的輻射特性。
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