一、研究背景：

MXene作為二維材料的新興成員，由于其金屬導(dǎo)電性和可加工性，在能量轉(zhuǎn)換/存儲(chǔ)、光/電子學(xué)、電磁干擾屏蔽等領(lǐng)域受到了廣泛關(guān)注。層間分子、表面基團(tuán)和界面化學(xué)對調(diào)控MXene的性質(zhì)具有重要意義。例如，由不同插層劑插層得到的單層MXene，電導(dǎo)率會(huì)相差幾個(gè)數(shù)量級；不同的表面基團(tuán)可以調(diào)控MXene的態(tài)密度和電子結(jié)構(gòu)；MXene與氧氣和水分子間界面作用極大影響著MXene的化學(xué)穩(wěn)定性。

二、文章簡介：

近日，電子科技大學(xué)電子科學(xué)與工程學(xué)院低維電子信息材料與器件團(tuán)隊(duì)在二維過渡金屬碳化物和氮化物（MXene）的表面及界面化學(xué)調(diào)控、太赫茲屏蔽領(lǐng)域取得重要進(jìn)展。相關(guān)研究成果在兩個(gè)月內(nèi)連續(xù)發(fā)表在Nature Communications上。

三、研究內(nèi)容：

1. 表面化學(xué)調(diào)控

目前報(bào)道的絕大多數(shù)工作都致力于調(diào)控Ti3C2Tx MXene，而關(guān)于其他MXene（除了Ti3C2Tx）的表面化學(xué)調(diào)控工作雖然意義重大，但是鮮有報(bào)道，具有挑戰(zhàn)性。肖旭團(tuán)隊(duì)提出低溫共晶路易斯堿性鹵化物中存在大量的自由陽離子和陰離子，MXene表面的-F基團(tuán)通過親核反應(yīng)可以被熔融鹽中去溶劑化的鹵素離子取代，同時(shí)陽離子插入到層間擴(kuò)大層間距（圖1）。該方法可以同時(shí)實(shí)現(xiàn)MXene層間距和表面基團(tuán)的調(diào)控，并且普適于多種MXene，對于MXene在光電子、能源等領(lǐng)域的應(yīng)用具有重要的意義。

圖1. LB-Ti3C2Tx的制備與表征。a-b， LB-Ti3C2Tx的制備原理圖。c-d，多層Ti3C2Tx和LB-Ti3C2Tx的掃描電鏡。比例尺為1 μm。e， 多層Ti3C2Tx和LB-Ti3C2Tx的XRD譜圖。f，原子分辨率高角度環(huán)形暗場（HAADF） TEM圖像。比例尺為1納米。g， LB-Ti3C2Tx的能譜元素分析（線掃描）。h，Ti3C2Tx和LB-Ti3C2Tx的高分辨率Br 3d XPS光譜。

2. 高溫穩(wěn)定性

針對MXene存在的高溫穩(wěn)定性問題，肖旭團(tuán)隊(duì)與文岐業(yè)教授團(tuán)隊(duì)、周柳江團(tuán)隊(duì)合作，設(shè)計(jì)出層層堆疊的Ti3C2Tx /膨潤土（EB）的復(fù)合材料（MEB），利用界面化學(xué)調(diào)控思想，提出了氧競爭機(jī)制來解決MXene在氧氣/水環(huán)境下的高溫穩(wěn)定性核心問題（圖2）。理論和實(shí)驗(yàn)證明，高溫穩(wěn)定的膨潤土具有與氧氣分子更強(qiáng)的耦合作用，從而在復(fù)合材料中能夠優(yōu)先于Ti3C2Tx 吸附O2分子。更重要的是，當(dāng)納米厚度的Ti3C2Tx /EB異質(zhì)結(jié)中的EB飽和吸附氧氣后，會(huì)進(jìn)一步減弱后續(xù)O2分子中O-p軌道與Ti-d軌道的雜化作用，進(jìn)一步抑制了Ti3C2Tx 對O2分子的吸附。MEB潛在應(yīng)用于高溫氧化環(huán)境中的太赫茲電磁屏蔽，在大氣中經(jīng)過400℃高溫煅燒6 h和600 ℃高溫煅燒2 h，依然分別表現(xiàn)出50 dB和48 dB的電磁屏蔽效能，而Ti3C2Tx 在相同條件下已完全氧化并喪失太赫茲電磁屏蔽性能。

圖2. Ti3C2Tx和MEB在氧氣中的高溫氧化行為示意圖。

Paper 1

Authors： Tianze Zhang， Libo Chang， Xiaofeng Zhang， Hujie Wan， Na Liu， Liujiang Zhou and Xu Xiao*

Title： Simultaneously tuning interlayer spacing and termination of MXenes by Lewis-basic halides

Published in： Nature Communications， doi： 10.1038/s41467-022-34569-y

Paper 2

Authors： Na Liu， Qiaoqiao Li， Hujie Wan， Libo Chang， Hao Wang， Jianhua Fang， Tianpeng Ding， Qiye Wen*， Liujiang Zhou* and Xu Xiao*

Title： High-temperature stability in air of Ti3C2Tx MXene-based composite with extracted bentonite

Published in： Nature Communications， doi:10.1073/pnas.2208060119

審核編輯 ：李倩