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為什么不選擇石墨作為鈉離子電池的負極材料?

冬至子 ? 來源:電池人的筆記 ? 作者:電池人的筆記 ? 2023-05-22 16:23 ? 次閱讀
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作為鈉離子電池的核心部件之一,負極對電池的能量密度、倍率性能、循環性能以及首次庫侖效率等有著重要影響。

目前,被廣泛研究的鈉離子電池負極材料主要有碳基材料(軟碳/硬碳等)、鈦基嵌入型負極材料、有機材料和合金類材料等。但是在廣泛應用于鋰離子電池的石墨卻沒有運用于鈉離子電池,這是為什么?

一.石墨材料的結構

石墨是原子晶體、金屬晶體和分子晶體之間的一種過渡型晶體。在晶體中同層碳原子間以sp2雜化形成共價鍵,每個碳原子與另外三個碳原子相聯,六個碳原子在同一平面上形成正六邊形的環,伸展形成片層結構。在同一平面的碳原子還各剩下一個p軌道,它們互相重疊,形成離域π鍵電子在晶格中能自由移動,可以被激發,所以石墨有金屬光澤,能導電、傳熱。由于層與層間距離大,結合力(范德華力)小,各層可以滑動。

石墨每一層間的距離為3.35?,是以范德華力結合起來的,即層與層之間屬于分子晶體,同一層中碳原子的間距為1.42?,由于同一平面層上的碳原子間結合很強,極難破壞,所以石墨的熔點也很高,化學性質也穩定。

如下圖,石墨的堆疊方式要么是六邊形ABA堆疊(最常見),要么是菱形ABC堆疊。

圖片

二.石墨作為負極材料在不同堿金屬離子電池中的表現

石墨作為負極材料是在電池中通過插入反應進行電荷存儲,帶正電的 堿金屬離子 (alkali metal ions -AMIs)嵌入中間層生成 石墨嵌入化合物 (graphite intercalation compounds-GIC)。

由于嵌入電位接近于AMs本身的氧化還原電位,因此GIC是具有離子和電子混合導電的負極材料。GIC結構取決于AM的種類以及嵌入量,但總體分層結構保持提供二維傳導。使用石墨作為負極材料的不同堿金屬離子電池充放電曲線如下:石墨幾乎不儲鈉。

圖片

三.堿金屬-石墨嵌入化合物(AM-GIC)的形成過程

將AM-GIC形成過程劃分為三個步驟,如下圖所示,包括:

1.大塊金屬被蒸發形成孤立的原子,其能量成本為Ed(即內聚能)。

內聚能:將單位量的物質分散至分子間作用力消失所需的能量,用以衡量物質分子結合的緊密程度。

2.石墨受到應力,通過層間擴張和層向拉伸形成可嵌金屬的石墨結構,消耗能量Es。

3.金屬原子嵌入受應力的石墨結構中,形成AM-GIC,釋放能量Eb。為了與其他項一致,我們定義E- b =-Eb。

整個熱力學過程根據Hess定律有:

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如下圖,對形成AM-GIC的能量進行計算,發現只有Na與石墨形成化合物的形成能為正值,而其他堿金屬均為負值,表明Na-石墨化合物是熱力學不穩定的。

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