介紹

世界各地的物理學(xué)家和生物學(xué)家對鉆石中發(fā)現(xiàn)的各種晶體缺陷的興趣正在迅速增長。這種日益增加的關(guān)注在很大程度上歸因于這種缺陷在嵌入納米晶體時作為單光子源或作為高光穩(wěn)定性、低細(xì)胞毒性的熒光生物標(biāo)志物的能力。

其中一個缺陷，氮空位(NV)中心，可以用來檢測和測量局部磁場2和電場3，這是一種基于缺陷自旋態(tài)的量子力學(xué)相互作用的能力。正在進(jìn)行的NV中心研究為廣泛的高級應(yīng)用提供了極好的前景，包括離子濃度測量、4種膜電位測量、5種納米級測溫、6和單自旋核磁共振。

最近，加拿大魁北克舍布魯克大學(xué)的研究人員在博士生David Roy Guay的領(lǐng)導(dǎo)下，在Denis Morris和Michel Pioro-Ladrière教授的指導(dǎo)下，使用普林斯頓儀器公司的一臺科學(xué)emICCD相機(jī)，在寬表面(100μm x 100μm)上以像素為基礎(chǔ)對金剛石中NV中心的量子態(tài)進(jìn)行成像。他們在金剛石量子動力學(xué)方面的工作是本應(yīng)用說明的重點(diǎn)。

氮?dú)饪罩寐驶A(chǔ)

金剛石中的氮空位中心顯示出特殊的光轉(zhuǎn)自旋特性，可用于量子信息、8磁共振成像和糾纏光子源。9嵌入金剛石的剛性結(jié)構(gòu)中，輻射缺陷由與碳空位相鄰的單個取代氮原子組成(見圖1a)，用自旋釋放兩個電子，量子性質(zhì)。它們的自旋結(jié)合形成三重態(tài)，10對施加的外部磁場敏感。通常，即使是材料中其他自旋引起的磁場的最小變化也會影響缺陷的自旋特性。在NV中心的情況下，這種調(diào)制受到低自旋-聲子耦合和其他自旋物種的低濃度(~1%)的限制，導(dǎo)致即使在室溫下也能保持自旋三重態(tài)相干性。11結(jié)合光學(xué)讀出自旋狀態(tài)的能力，NV中心成為具有納米級靈敏度的杰出磁場傳感器。

圖1：(a)金剛石的晶格結(jié)構(gòu)，包括NV中心。(b) NV中心的能級結(jié)構(gòu)。(c) 2 mT外部磁場下NV中心的光學(xué)檢測磁共振(ODMR)。由舍布魯克大學(xué)David Roy Guay提供。

仔細(xì)觀察NV中心的能級(見圖1b)，可以發(fā)現(xiàn)光和自旋特性之間的密切關(guān)系。NV中心的基態(tài)三重態(tài)通過637nm處的輻射躍遷與激發(fā)態(tài)相連。它的自旋投影是0(對稱態(tài)，|0>)或±1(向上或向下自旋，|±1>)，分裂2.87 GHz。在用532nm的激光脈沖激發(fā)之后，最初處于狀態(tài)0的NV中心將重新發(fā)射637nm的紅色光子。另一方面，如果初始狀態(tài)是±1，它將在大約300納秒的時間尺度上通過非輻射躍遷到0狀態(tài)而去激發(fā)。因此，收集的紅光強(qiáng)度取決于狀態(tài)，NV中心可以通過發(fā)送短(μsec)激光脈沖來初始化。在沿NV量化軸施加外部磁場時，±1狀態(tài)除以與磁場成比例的量β(28 MHz/mT)。

通過在光學(xué)檢測磁共振(ODMR)實(shí)驗(yàn)中發(fā)送微波，可以操縱自旋狀態(tài)(見圖1c)。在掃描微波頻率的同時記錄光致發(fā)光，可以通過測量兩個自旋態(tài)之間的距離來提取未知磁場的振幅和方向，如圖1c所示。因此，可以看到窄的諧振線提高了磁場靈敏度。

NV中心狀態(tài)的相干控制

David Roy Guay用于測量ODMR的實(shí)驗(yàn)裝置如圖2所示。綠色激光經(jīng)過雙通聲光調(diào)制器(AOM)以產(chǎn)生用于NV中心的初始化和讀出的激光脈沖。60X平凸顯微鏡透鏡將激光聚焦在含有NV的CVD金剛石表面，發(fā)射的光由PI-MAX4:512EM emICCD相機(jī)收集。

圖2：NV中心成像的實(shí)驗(yàn)設(shè)置。激光脈沖由AOM以雙通配置產(chǎn)生，并用偏振分束器(PBS)發(fā)送到樣品。由舍布魯克大學(xué)David Roy Guay提供。

在圖3a所示的自旋操縱實(shí)驗(yàn)中，施加外部場(10mT)，將能級±1分為晶格結(jié)構(gòu)中NV的四個可能方向。2751MHz定向的諧振微波脈沖被放大，并通過金剛石表面光刻定義的導(dǎo)線發(fā)送——這些脈沖的寬度在相機(jī)采集之間是階梯式的。

微波發(fā)生器、AOM和emICCD相機(jī)的同步是通過在其外部觸發(fā)模式下操作相機(jī)并計(jì)數(shù)“邏輯輸出”輸出的幀數(shù)來實(shí)現(xiàn)的。

由于自旋態(tài)快速復(fù)極到0，柵極必須與激光讀出脈沖精確對準(zhǔn)。通過PI-MAX4:512EM相機(jī)的順序選通功能，可以容易地執(zhí)行這種關(guān)鍵對準(zhǔn)，該功能使選通脈沖相對于觸發(fā)脈沖移動。一旦在讀出激光脈沖開始時設(shè)置了柵極脈沖，就用可變時間τ施加微波，以相干控制NV自旋狀態(tài)(參見插圖3a)。在單個像素上捕獲的NV系綜的量子動力學(xué)(藍(lán)色曲線圖3a)或在10×10像素區(qū)域上平均的NV團(tuán)綜的量子力學(xué)(紅色曲線)顯示出優(yōu)異的信噪比。

圖3：(a)單個像素上NV系綜的拉比振蕩

10像素區(qū)域(紅色)。插圖：NV中心激光初始化(I)和讀出(R)的脈沖序列。在激光脈沖之間施加微波(MW)脈沖。

(b) NV中心狀態(tài)的光致發(fā)光讀出。較大對比度是通過對激光脈沖第一微秒的信號進(jìn)行積分來獲得的。由舍布魯克大學(xué)David Roy Guay提供。

振蕩表明，通過施加150納秒的脈沖，對應(yīng)于π脈沖，自旋狀態(tài)可以從0翻轉(zhuǎn)到-1。曲線衰減是由于弛豫：在1μsec以上，被探測的NV中心的集合與金剛石晶格中的其他自旋相互作用，因此它們的量子態(tài)不能再以高保真度進(jìn)行相干操縱。一旦確定了π脈沖持續(xù)時間，就可以通過在0或-1狀態(tài)下制備NV并在讀出脈沖上掃描柵極來測量自旋復(fù)極動力學(xué)(見圖3b)。

圖4:Princeton Instruments的PI-MAX4:512EM為用戶提供了增強(qiáng)CCD(ICCD)相機(jī)和電子倍增CCD(EMCCD)相機(jī)的優(yōu)勢。

這種光纖光學(xué)結(jié)合的普林斯頓儀器PI-MAX?4相機(jī)系統(tǒng)使用標(biāo)準(zhǔn)快速門增強(qiáng)器提供<500 psec的門寬度，同時保持量子效率。其集成的SuperSynchro定時發(fā)生器允許相機(jī)用戶在GUI軟件控制下設(shè)置門脈沖寬度和延遲，并顯著降低了固有的插入延遲(~27nsec)。

使用普林斯頓儀器公司最新版本的LightField?數(shù)據(jù)采集軟件(作為選項(xiàng)提供)，可以簡單地完全控制所有PI-MAX4:512EM硬件功能。通過極其直觀的LightField用戶界面提供了精密增強(qiáng)器門控控制和門延遲，以及一系列易于捕獲和導(dǎo)出圖像數(shù)據(jù)的新穎功能。PI-MAX4:512EM使用高帶寬(125 MB/秒或1000 Mbps)GigE數(shù)據(jù)接口，為相機(jī)用戶提供實(shí)時圖像傳輸。該接口支持50米以外的遠(yuǎn)程操作。

未來發(fā)展方向

普林斯頓儀器公司的科學(xué)emICCD相機(jī)的使用使舍布魯克大學(xué)的研究人員能夠在寬表面(100μm x 100μm)上以像素為基礎(chǔ)對金剛石中氮空位中心的量子態(tài)進(jìn)行成像。通過跟蹤低至1高斯變化的ODMR峰的位置，可以觀察和研究各種磁系統(tǒng)對光學(xué)檢測的磁共振的影響，從功能化的生物樣品到材料中的磁疇。

此外，通過應(yīng)用emICCD相機(jī)的精確門控功能所實(shí)現(xiàn)的自旋回波脈沖技術(shù)，可以實(shí)現(xiàn)更高靈敏度的磁力測量。這種能力是開發(fā)基于金剛石技術(shù)的新科學(xué)工具的關(guān)鍵，該工具將為生物學(xué)、醫(yī)學(xué)、化學(xué)、物理學(xué)和地質(zhì)學(xué)提供獨(dú)特的見解。

審核編輯 黃宇